随着锂离子电池在电动汽车、便携式设备和储能系统等领域的应用日益广泛，追求更高比容量、更长循环寿命和更宽使用温度范围的电池技术成为了行业发展的焦点。其中，电极与电解质之间的界面膜作为影响电池性能的关键因素，正受到越来越多的关注。
传统上，构建富含LiF的正极电解质界面膜主要依赖于氟化电解液添加剂。然而，这种方法不仅可能引发副反应，还可能导致界面膜不均匀且富含有机组分，进而影响锂离子的高效传输。
近日，苏州大学的张伟教授与鲍晓光教授携手合作，提出了一种创新的非添加剂策略，通过降低化成温度，直接促进电解液中的锂盐LiPF6在正极表面的分解，成功构筑了富含LiF的正极/电解质界面膜。
以NMC111材料为模型，研究团队深入探索了不同温度下形成的正极电解质界面膜的组成变化。研究发现，在低温条件下形成的界面膜中，LiF的含量显著增加，而传统上占主导地位的Li2CO3含量则大幅下降。
为了深入理解这一非添加剂策略背后的机制，研究团队进行了一系列对照实验，并结合DFT理论模拟计算。发现，低温条件下，LiPF6在带电正极表面的分解反应被显著加速，从而促进了富含LiF界面膜的形成。
采用该非添加剂策略形成的富含LiF正极电解质界面膜，加快了锂离子在界面膜中的传输，并且为正极材料提供更好的保护，显著提升在宽温域下的倍率性能和循环性能。另外，这一策略具有普适性，适用于各种不同正极材料体系。
论文信息
Temperature-Responsive Formation Cycling Enabling LiF-Rich Cathode-Electrolyte Interphase
Luxi Hong, Yi Zhang, Pan Mei, Bing Ai, Yuan Zhang, Chenhuan Zhou, Prof. Xiaoguang Bao, Prof. Wei Zhang
Angewandte Chemie International Edition
DOI: 10.1002/anie.202409069
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