氢能具有储氢密度高、环境友好及来源广泛等优势，被认为是替代传统化石能源的理想选择。然而，安全高效地储存和运输氢气仍然是氢能产业面临的主要瓶颈问题，严重阻碍了氢能产业的快速发展。液态储氢技术被认为是突破氢能储运限制的一种可行性方案，其中甲酸具有储氢含量高、化学性质稳定及价格低廉等优势成为一种极具前景的液态储氢载体。
近日，苏州大学孙启明教授和天津工业大学梅东海教授合作，利用“缺陷构筑—初湿浸渍”的合成策略制备了自支撑薄片状分子筛负载高分散的Pd-CeOx催化剂，其在甲酸分解制氢和二氧化碳加氢制甲酸反应中均展示出优异的催化性能，实现了二氧化碳介导的高效氢气储存和释放。
优异的催化性能主要得益于超薄片层状分子筛负载的Pd-CeOx催化剂具有提升的传质效率、易接近的高分散催化活性位点、优异的亲水性以及双金属间的协同作用。同时，相较于传统分子筛（晶体尺寸200-300 nm）负载Pd基金属催化剂，片层状分子筛负载的Pd-CeOx催化剂具有显著提升的热稳定性，即使在700℃氢气氛围下处理，金属依旧呈现高度分散的状态。密度泛函理论计算证明了高度分散的Pd团簇和富含缺陷位点的CeOx物种之间能够形成高效催化界面，显著降低甲酸脱氢和二氧化碳加氢制甲酸的反应能垒，进而提高其催化性能。该工作不仅展示了纳米片分子筛负载的Pd-CeOx催化剂在以二氧化碳为媒介的氢气储存和释放中的应用潜力，而且为开发安全、高效和可持续的氢能技术提供了理论指导。
论文信息
Highly Dispersed Pd-CeOx Nanoparticles in Zeolite Nanosheets for Efficient CO2-Mediated Hydrogen Storage and Release
Chengxu Li, Guangyuan He, Ziqiang Qu, Kai Zhang, Liwen Guo, Prof. Tianjun Zhang, Prof. Jichao Zhang, Prof. Qiming Sun, Prof. Donghai Mei, Prof. Jihong Yu
Angewandte Chemie International Edition
DOI: 10.1002/anie.202409001
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