氨是目前世界上生产和应用最广泛的化学品之一，在农业、工业、能源和环境保护等领域发挥着重要的作用。传统Haber-Bosch工艺实现了氨的大规模生产，但该过程反应条件极苛刻，导致能耗高和排放大量温室气体，与目前全球倡导的“碳中和”策略相悖。因此，开发绿色且可持续的氨合成技术势在必行。研究发现，在水溶液中电催化含氮小分子或离子还原成氨是一种绿色可持续的固氮技术，特别是电催化氮气还原（N2RR），亚硝酸根还原（NO2RR）和硝酸根还原（NO3RR）合成氨技术是当今备受关注的研究热点。水溶液中的N2RR、NO2RR和NO3RR技术，以清洁可再生的电能为驱动力，自然界充足的水为质子源，在常温常压条件下将氮气/亚硝酸根/硝酸根直接还原为氨，极大地降低能源消耗和温室气体排放。
卟啉和酞菁是典型的平面大环化合物，其中心金属离子与氮配位，形成M-N4活性中心。因卟啉和酞菁结构可调控，在电催化领域有广泛应用。最近研究发现，卟啉和酞菁基催化剂可有效催化N2RR、NO2RR和NO3RR合成氨。一方面，卟啉和酞菁催化剂中的M-N4中心在结合和活化氮气、亚硝酸根和硝酸根方面起着至关重要的作用。另一方面，卟啉和酞菁独特的共轭大环结构，有利于反应过程中电子快速迁移。
基于电催化合成氨的重要性，以及卟啉和酞菁基催化剂在该领域的迅速发展。近日，陕西师范大学曹睿教授和成都大学谢丽思研究员发表了题为“A Minireview on Porphyrin and Phthalocyanine Based Catalysts for Electrocatalytic Synthesis of Ammonia”的综述性文章。全面总结了卟啉和酞菁基催化剂通过N2RR、NO2RR和NO3RR电催化合成氨的最新研究进展，主要涉及催化活性和反应机理方面，重点讨论了影响电催化合成氨反应活性和催化产物的关键因素。最后，总结了卟啉和酞菁基催化剂在电催化合成氨领域的挑战和发展前景，以期为设计高性能电催化合成氨催化剂提供思路，从而促进电催化合成氨的工业应用发展。
论文信息
A Minireview on Porphyrin and Phthalocyanine Based Catalysts for Electrocatalytic Synthesis of Ammonia
Lisi Xie, Yabo Wang, Qingquan Kong, Rui Cao
ChemCatChem
DOI: 10.1002/cctc.202400956
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