二维非层状金属氧化物材料由于其独特的电子特性、丰富的活性位点和明显的法拉第反应，在电化学领域展现出巨大的应用潜力。进一步引入丰富孔洞结构，有助于电解液的充分浸润和离子的快速扩散，实现电极材料快速的电化学反应动力学。然而，目前的合成策略大多局限于层状材料，难以实现二维、多孔非层状金属氧化物的普适和宏量合成。
受“吹泡泡糖”的启发，山东理工大学的王东教授、张睿副教授、温广武教授和北京化工大学的邱介山教授合作，提出一种金属有机凝胶的快速氧化还原转换策略，实现了二维、多孔非层状金属氧化物的普适和宏量制备。
通过该策略，合成了39种二维、多孔的非层状金属氧化物材料，包括10种过渡族金属氧化物、1种Ⅱ-主族金属氧化物、2种Ⅲ-主族金属氧化物、22种钙钛矿金属氧化物和4种高熵金属氧化物。这些材料都具有大的横向尺寸、超薄的厚度和均匀的化学成分。
通过研究金属有机凝胶的组分以及快速热解过程，详细阐明了二维、多孔非层状金属氧化物材料的形成机理。首先，多羧基螯合剂与金属硝酸盐发生螯合反应，同时与羟基醇发生酯化反应，形成高交联度的金属有机凝胶；其次，金属有机凝胶与NO3-发生剧烈的氧化还原反应，从凝胶内部向外部产生大量气体，将其吹成嵌入大量无定型氧化物纳米核的二维碳纳米片；最后，随着温度不断升高，无定型的氧化物纳米团簇生长成纳米颗粒，同时以碳纳米片作为“自牺牲”模板相互连接成二维、多孔的金属氧化物纳米片。
将典型的几种二维多孔金属氧化物材料用于电容去离子，表现出了优异的除盐性能，尤其是MnFe2O4电极具有更综合的脱盐能力。DFT理论模拟计算验证了不同晶面对Na+的吸附倾向，原位XRD证明MnFe2O4电极优异的再生能力。同时，以MnFe2O4电极和商用活性碳电极组成的除盐装置可以作为脱盐电池，在电极再生过程中能够释放大量电能并带动LED灯泡工作。
该策略的提出为具有非层状结构的二维、多孔金属化合物材料的可扩展和宏量合成，及其在电化学相关领域的应用研究提供了强有力的理论指导和实验基础。
论文信息
Scalable Production of 2D Non-Layered Metal Oxides through Metal–Organic Gel Rapid Redox Transformation
Zhiyuan Liu, Prof. Dong Wang, Huazeng Yang, Dr. Liu Feng, Xin Xu, Dr. Weimeng Si, Dr. Yongzhao Hou, Prof. Guangwu Wen, Dr. Rui Zhang, Prof. Jieshan Qiu
Angewandte Chemie International Edition
DOI: 10.1002/anie.202409204
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