固态电池是未来高比能、高安全二次电池发展的重要方向，固态电解质是全固态锂电池的核心部分，因其具有不易燃的特性，降低了火灾或爆炸的风险，提升了安全保障。
聚合物固态电解质具有重量轻、灵活性强、加工性性好以及与电极接触性好等特点，更贴近于实际应用。然而，现阶段固态聚合物电解质的实际应用受到锂离子迁移数小、离子电导率低和界面稳定性差的阻碍，而这些现象很大程度上取决于其内部微环境。引入功能性填料是解决这些问题的有效方法。
在这项工作中，基于密度泛函理论计算，证明了填料的阴离子空位可以锚定锂盐的阴离子，从而显著增加锂离子在电解质中的迁移数。基于此，在功能化碳点的调控下，制备了具有丰富硫空位的花状二硫化锡复合材料并用于构建复合聚合物固态电解质。
合成的二硫化锡/碳点复合材料呈现出三维花状结构，比表面积大，有效增加了其与聚合物的接触面积。当与PEO基固态电解质复合后，离子电导率和机械性能得到显著提高。硫空位的存在有效固定了阴离子，使得复合电解质的锂离子迁移数达到了0.786，同时DFT计算结果显示在富含硫空位的界面处锂离子的扩散势垒降低，这优化了电解质内部的微环境，并为锂离子创建了快速扩散通道。
此外，在循环过程中由复合材料原位产生的Li2S/Li3N界面层加速了锂离子在界面的扩散，并诱导了均匀的锂沉积形态，从而有效地抑制了锂枝晶的生长。因此，使用该复合电解质组装的锂对称电池可以稳定循环1300小时以上。以此构建的锂金属全固态电池表现出优异的电化学稳定性和倍率性能。该工作利用碳点改性无机填料构建功能材料的策略为复合电解质的设计提供了新的思路。
论文信息
Optimizing the Microenvironment in Solid Polymer Electrolytes by Anion Vacancy Coupled with Carbon Dots
Huaxin Liu, Yu Ye, Fangjun Zhu, Xue Zhong, Dingzhong Luo, Prof. Yi Zhang, Prof. Wentao Deng, Prof. Guoqiang Zou, Prof. Hongshuai Hou, Prof. Xiaobo Ji
Angewandte Chemie International Edition
DOI: 10.1002/anie.202409044
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