近红外发光二极管在生物成像、医疗、夜视显示等领域具有重大的应用价值,受到越来越多研究人员的关注。量子点由于其量子尺寸限域效应及低成本、大面积溶液制备的优势,在近红外发光材料和电致发光器件方面表现出一定的优势。
在众多近红外量子点材料体系中,钙钛矿量子点由于其高荧光量子产率和低制备成本,备受科研界的关注。钙钛矿量子点合成需要使用油酸(OAc)和油胺(OAm)等表面配体来增加前驱体的溶解性和反应活性。然而,这些绝缘的长链配体会对钙钛矿量子点层中的电荷传输产生负面影响。同时在后处理过程以及旋涂成膜过程中,结合力弱的长链配体脱落,从而形成大量浅能级的空位缺陷,严重影响LEDs器件的发光性能。因此,如何发展导电性良好且表面结合力强的短链配体,以取代导电性差的长链配体,并同时实现良好的缺陷态钝化则成为关键。
近日,苏州大学的廖良生教授、王亚坤副教授和周东营副教授开发了一种短链配体与反溶剂相结合的钝化策略,用以实现短链配体导电性与缺陷态良好钝化的有机结合。研究发现,通过在反溶剂中引入高导电性的富碘有机配体,可成功实现量子点表面绝缘的长链配体替换及原位钝化量子点表面缺陷,从而明显改善了近红外钙钛矿量子点发光器件的性能。
作者首先对量子点表面缺陷钝化进行了考察。通过时间分辨光致发光和飞秒瞬态吸收表明,经碘化胍处理后的量子点显示出了更低的缺陷密度,以及更高的荧光量子产率。此外,作者利用染料敏化的器件结构验证了处理后的量子点有着更少的界面缺陷,实现了更高效的辐射复合。同时,通过FETs和SCLC,作者证明了短链配体交换后的量子点有着更优异的导电性。
利用该策略,他们成功制备出外量子效率为21%的发光二极管器件,创下了近红外钙钛矿量子点发光二极管的最高纪录。此外,他们还将该策略推广到大面积器件,实现了外量子效率接近20%、发光面积为900 mm2的大面积近红外量子点发光器件。
论文信息
Ligand-Solvent Coordination Enables Comprehensive Trap Passivation for Efficient Near-Infrared Quantum Dot Light-Emitting Diodes
Ye Wang, Zong-Shuo Liu, Feng Zhao, Wei-Zhi Liu, Wan-Shan Shen, Dong-Ying Zhou, Ya-Kun Wang, Liang-Sheng Liao
Angewandte Chemie International Edition
DOI: 10.1002/anie.202407833
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