文献速递|江南大学JMST:晶面依赖性CuO/{010}BiVO4S型光催化剂增强过一硫酸盐活化，有效去除诺氟沙星
文摘
科学
2025-01-07 08:29
北京
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第一作者：Tongyu Han
通讯作者：史海峰 教授/陈义刚
通讯单位：江南大学
DOI：10.1016/j.jmst.2023.03.053
载流子与迟缓的 Cu 快速复合2+Cu基光催化剂中的/Cu +转化率阻碍了过一硫酸盐（PMS）活化效率的提高。在此，通过水热和原位煅烧方法成功构建了一种新型S方案系统，以激活PMS降解诺氟沙星（NOR），该系统将CuO与BiVO 4结合起来(BVO)含有表面异质结。紫外可见光谱表明BVO与CuO复合后表现出优异的可见光吸收性能，CuO/BVO的光吸收阈值约为600 nm。由于BVO中表面异质结的存在，光生电子和空穴将分别转移到{010}和{110}面。S型异质结的构建进一步促进了电子在CuO上的积累，从而实现了载流子的空间分离。此外，聚集在CuO上的电子加速了Cu 2+ /Cu +循环，从而提高PMS的激活效率。在此基础上，5CuO/BVO复合材料的NOR去除能力明显增强，分别是CuO和BVO的3.65和2.45倍。此外，还研究了环境pH值和PMS用量对CuO/BVO光催化性能的影响。通过对NOR降解途径和降解产物的分析发现，NOR在降解过程中对环境的毒性威胁降低。根据XPS结果，形成S型异质结加速了Cu 2+ /Cu +PMS 激活过程中的氧化还原循环。同时，光致发光（PL）和时间分辨光致发光（TRPL）分析表明CuO/BVO复合材料表现出优异的电荷分离能力。通过探索活性物质和催化剂的能带结构，假设了电荷转移的可能机制。综上所述，这项研究为促进 PMS 激活以净化水中的抗生素提供了新的视角。
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在这项工作中，通过简单的水热和随后的原位煅烧策略，利用 CuO/BVO 光催化系统在可见光照射下激活 PMS。由于通过在 BVO 的富电子 {010} 面上沉积 CuO 来制作 S 型策略，Cu 2+ /Cu +循环率和PMS激活效率显着提高。CuO/BVO 复合材料的光催化性能通过 PMS 存在下的 NOR 降解实验进行评估。同时，讨论了不同因素对NOR去除效率的影响，以评估催化剂的实际适用性。此外，推测了NOR的降解过程，然后通过计算模拟评估了其降解产物的毒性。值得注意的是，新鲜和用过的 CuO/BVO 的 X 射线光电子能谱 (XPS) 结果表明，CuO 和 BVO 的偶联促进了 Cu 2+ / Cu +的循环效应在激活过程中。PL和TRPL的分析表明CuO/BVO异质结的形成抑制了载流子的复合。根据淬火实验结果和密度泛函理论（DFT）计算推测了CuO/BVO/Vis/PMS体系的反应机理。总之，本文为合理设计S型光催化系统促进PMS激活提供了新的视角。
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Fig. 1. (a) XRD patterns and (b) FT-IR spectra of CuO, BVO, 3CuO/BVO, 5CuO/BVO, and 7CuO/BVO.![]()
Fig. 2. SEM images of (a) pure BVO and (b) 5CuO/BVO. (c) TEM and (d) HRTEM images of 5CuO/BVO composites.![]()
Fig. 3. XPS analysis of as-synthetized samples: (a) Bi 4f, (b) V 2p, (c) O 1s, and (d) Cu 2p.![]()
Fig. 4. UV–vis DRS of CuO, BVO, 3CuO/BVO, 5CuO/BVO, and 7CuO/BVO samples.![]()
Fig. 5. (a) NOR degradation curves of the synthesized composites in the Vis/PMS system and (b) the reactive reaction dynamic data. (c) Comparison of NOR degradation performance of synthesized composites with and without PMS and (d) the reactive reaction dynamic data.![]()
Fig. 6. (a) The NOR degradation efficiency at different pH values, (b) the zeta potential of 5CuO/BVO, and (c) the pH values before and after the reaction. The effects of (d) different PMS doses and (e) different anions on the degradation efficiency of 5CuO/BVO/Vis/PMS system.
综上所述，通过水热法和原位煅烧工艺成功制备了 CuO/BVO 体系，并在可见光照射下与 PMS 合作去除 NOR。根据能带结构计算和清除实验结果，发现 CuO/BVO 系统的电荷转移机制符合 S 方案。5CuO/BVO 光催化剂表现出优异的 NOR 降解效率，在 PMS 存在下，60 分钟内可降解 95.1% 的 NOR。CuO/BVO 复合材料光催化性能和 PMS 活化效率的提高可归因于 BVO 的晶面调节以及 BVO 与 CuO 之间 S 型异质结的构建。具体来说，BVO 的 {010} 面和 {110} 面之间形成的表面异质结促进了电子向 {010} 面的转移，并加速了电子-空穴对的分离。CuO/BVO S 型体系的建立不仅进一步阻碍了电荷重组，还促进了反应中 Cu2+/Cu+ 的循环，从而实现了 PMS 的高效活化。此外，实验结果表明，5CuO/BVO 在降解 NOR 方面具有令人满意的稳定性和实用性。因此，CuO/BVO/Vis/PMS 系统的制备为促进 PMS 的活化以有效修复水环境提供了一个可行的方案。
Tongyu Han, Haifeng Shi, Yigang Chen, Facet-dependent CuO/{010}BiVO4 S-scheme photocatalyst enhanced peroxymonosulfate activation for efficient norfloxacin removal, Journal of Materials Science & Technology, 2024, https://doi.org/10.1016/j.jmst.2023.03.053
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