钙钛矿光催化剂凭借优异的光电特性，在光催化方面有着巨大的潜力。然而，钙钛矿量子点的稳定性较差，在水、空气、热等环境因素的影响下很容易发生团聚猝灭。为了提高光催化剂的活性和稳定性，有必要对钙钛矿量子点进行进一步处理修饰。将钙钛矿量子点和其他光催化剂复合构建异质结结构已经被证明是一种有效的方法，能够抑制非辐射复合，促进空间电荷转移和分离。在诸多光催化剂中，MOF凭借高表面积、高孔隙率、强稳定性等特性，成为了负载钙钛矿量子点的理想材料。将钙钛矿量子点装载进MOF丰富的孔隙内并构建异质结，能有效提升钙钛矿量子点的光催化性能。
上海大学王林军教授领衔的团队黄璐副教授课题组通过两步法制备了一系列CsPbX3@UiO-MOF（X=Cl, Br, I）复合材料，并研究了其对甲苯C−H键的选择性催化性能。CsPbBr3量子点被装载进不同尺寸的同构Zr基MOF中（UiO-66、UiO-67-bpy和 mBPP-MOF），其中mBPP-MOF 凭借更大的孔径能够将 CsPbX3完全容纳在孔洞内部，产生均匀分散的超小CsPbX3 量子点。同时，MOF与CsPbX3 量子点之间的紧密接触形成了异质结结构。XPS和 PL等分析结果表明，异质结界面的光生载流子进行了有效的转移和分离，带来了催化活性的显著提高。在可见光照射下，CsPbBr3@mBPP-MOF表现出了对甲苯催化为苯甲醛的明显活性和高选择性（99%），其性能远优于单独的CsPbBr3 和其他UiO-MOF组合。MOF的高稳定性也保护了CsPbBr3量子点不在光催化反应过程中降解，使CsPbBr3@mBPP-MOF在重复使用后依然保持原有的催化活性，进一步拓展了PeQDs@MOF复合材料在光催化有机合成领域的应用空间。
图1：CsPbBr3@mBPP-MOF的（a）TEM图像（b）孔洞尺寸（c）装载在孔洞中的CsPbBr3量子点（d）SEM图像（e）HAADF图像（f-h）EDS元素映射图像.
图2（a）PeQDs@MOF对甲苯光催化的转化率和选择性（b）重复使用前后 CsPbBr3@mBPP-MOF的XRD图（c）自由基清除剂对CsPbBr3@mBPP-MOF催化性能的影响（d）PeQDs@MOF光催化甲苯示意图。
致谢：该研究得到了国家重点研发计划 (No. 2023YFA1608703)、国家自然青年科学基金（No. 12005127）、上海市自然科学基金（No. 18ZR1415600）和上海市白玉兰人才计划浦江项目资助（No. 23PJD034）。
论文信息：
Selective Photocatalytic C−H Oxidation Using All-Inorganic Perovskite Quantum Dots Encapsulated in UiO-Series MOFs
Xiyu Liu, Sai Huang, Rebecca Shu Hui Khoo, Lu Huang*, Wenqing Zhu, Linjun Wang
Small Methods
DOI: 10.1002/smtd.202401910
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