2024年热点文章回顾!

学术   2025-01-25 08:30   四川  

本文汇总了2024年被众多读者重点关注的14篇文章。点击文章中文标题即可查看文章详情。

EEM |澳大利亚伍伦贡大学窦世学院士&刘化鹍院士:转换合金机制的富Sp²N掺杂 Sb₂Se₃负极用于长寿命钠/钾离子储存

   

本文采用双重碳限域和氮掺杂策略设计了一种具有均一分层结构的高性能Sb2Se3负极材料。以多巴胺为氮掺杂碳的前驱体,通过控制碳化条件实现高比例SP2 N掺杂。Sb2Se3在循环过程中经历了从棒状到纳米颗粒的形态变化,其与碳基底之间的C-SP2 N-Sb化合键助力优异的电极稳定性,从而实现稳定的长循环性能。SPN对Na+和K+强大的吸附能力保证了电极的高活性,从而实现高的可逆比容量与优异的倍率性能



EEM |河北农业大学赵孝先教授团队Fe3O4/Fe/FeS异质结催生N掺杂碳纳米管作为钠离子电池负极材料



本文以改性的MIL-88B(Fe)为模板,采用催化生长和硫化工艺,设计了Fe3O4/Fe/FeS三相异质结N掺杂碳纳米管脚手支架结构(FHNCS)。在催化生长过程中,还原的Fe单体催化了N掺杂碳纳米管的生长,使Fe3O4/Fe/FeS三相异质结节点连接了起来,形成三维支架结构。其中,N掺杂碳促进Fe3O4/Fe/FeS之间的电子转移,而三相异质结促进电子在界面上的扩散,从而形成一个三维导电网络。其独特的支架结构提供了更多的活性位点,缩短了Na+的扩散路径。同时,该结构具有良好的机械稳定性,以缓解循环过程中的体积膨胀。此外,Fe3O4/Fe异质结中的Fe可以调节Fe3O4中Fe的d带中心,以增强Fe3O4和Na2S中间体之间的相互作用,从而抑制了穿梭效应。因此,在0.5 A g-1的电流密度下, FHNCS展现出436 mAh g-1的高比容量,并在1.0 A g-1的电流密度下经过1100次循环后,容量保持率为73.4%。在该研究中,作者结合实验表征如Mapping、红外、拉曼、XPS、XRD等,对Fe3O4/Fe/FeS三相异质结N掺杂碳纳米管脚手架结构的形成作了系统深入的研究。同时,密度泛函理论(DFT)计算证实三项异质结的形成促进了电子的快速传输。因此,作为SIBs的负极材料,FHNCS具有较高的比容量、优异的倍率性能和循环稳定性。


EEM|南通大学葛明政&福州大学汤育欣最新综述:面向实用化锂离子电池的物理/化学界面稳定固态电解质的构筑

本文从物理稳定性和化学稳定性的角度出发,全面解析了全固态锂离子电池中电极与电解质的界面问题。 在正极、负极和固态电解质三个层面上总结了目前为提高离子电导率和界面物理/化学稳定性而进行的结构设计和界面修饰策略。提出了构建实用化固体电解质的未来方向和展望,为影响性能的界面问题提供了更加深入的思考,为构高建安全、高能量密度的全固态锂电池提供了解决方案。


EEM |山东大学王书华&刘宏教授:通过低极性共溶剂调节电解液内层溶剂化结构实现低温水系锌电池

在本文中,将低极性、低粘度的DGM引入Zn(ClO42水溶液中构建了低温电解质。当DGM与水的体积比为6:4(DGM 60)时,电解质的凝固点降低至-105 °C,并且在-45 °C下具有16.18 mS cm-1的高离子电导率。光谱学分析和分子动力学模拟验证了DGM和ClO4-调控了Zn2+的内层溶剂化结构,该结构更有利于Zn2+去溶剂化。得益于DGM和ClO4-对氢键网络的破坏和对溶剂化结构的调控,枝晶、析氢反应和阳极的副反应得到抑制。在1mA·cm-2和1mA·h·cm-2下,对称电池在25和-20 ℃下分别可以循环1600和5200 h。-20 ℃下,Zn||Cu电池在1 mA cm-2和1 mA h cm-2下的库仑效率高达99.9%;Zn||PANI电池具有10,000次的超长循环寿命,且无容量衰减。即使在-50 °C下,Zn||PANI电池也可以稳定循环600次,容量保持率为98.5%。此外,所设计的低温电解质对MnV2O6正极同样具有良好的适用性。这项研究为设计具有高离子电导率和优异低温性能的锌离子电池电解质提供了一种可行的方法。


EEM | 松山湖材料实验室赵恩岳团队:提高电荷转移以降低层状氧化物正极的储钠晶格应力

松山湖材料实验室赵恩岳课题组首次强调了阴离子氧化还原电荷补偿在稳定层状氧化物的储Na晶格结构方面的积极作用。基于DFT理论计算和非原位X射线吸收光谱揭示了所设计的材料展现出了高的阴离子氧化还原活性和阴离子上增强的电荷转移。阴离子上触发的电荷转移不仅可以降低阻碍钠离子扩散的Na-O吸引力,而且可以提高材料的氧化还原活性,提高材料整体的能量密度。与Na[Li1/4Ni1/3Ru5/12]O2(NNR)正极相比,Na[Li1/4Ni1/3Ru5/12]O2(NLNR)正极显示出改善的倍率能力和较高的可逆比容量,而且NLNR正极在5 C下300次循环后展现出优异的长循环性能,例如84%的容量保持率和0.2 mV/圈的电压衰减。结合原位XRD和GPA分析,NLNR正极优异的电化学性能归因于抑制的O3-P3-O1多相转变和晶格应力。该工作构建了阴离子氧化还原和钠离子扩散动力学及晶格应力之间的耦合关系,丰富了实现层状氧化物正极在实现高氧化还原活性的同时保持稳定储钠结构的策略。


EEM |华南理工大学杨黎春教授&江西师范大学程得亮博士SnO2/MoS2异质结构实现稳定循环的锂/钠存储

近日,松山湖材料实验室赵恩岳课题组首次强调了阴离子氧化还原电荷补偿在稳定层状氧化物的储Na晶格结构方面的积极作用。基于DFT理论计算和非原位X射线吸收光谱揭示了所设计的材料展现出了高的阴离子氧化还原活性和阴离子上增强的电荷转移。阴离子上触发的电荷转移不仅可以降低阻碍钠离子扩散的Na-O吸引力,而且可以提高材料的氧化还原活性,提高材料整体的能量密度。与Na[Li1/4Ni1/3Ru5/12]O2(NNR)正极相比,Na[Li1/4Ni1/3Ru5/12]O2(NLNR)正极显示出改善的倍率能力和较高的可逆比容量,而且NLNR正极在5 C下300次循环后展现出优异的长循环性能,例如84%的容量保持率和0.2 mV/圈的电压衰减。结合原位XRD和GPA分析,NLNR正极优异的电化学性能归因于抑制的O3-P3-O1多相转变和晶格应力。该工作构建了阴离子氧化还原和钠离子扩散动力学及晶格应力之间的耦合关系,丰富了实现层状氧化物正极在实现高氧化还原活性的同时保持稳定储钠结构的策略。该文章发表在国际



EEM | 济南大学原长洲&侯林瑞教授:分层手风琴型正交晶系CuNb2O6作为锂离子电容器负极的形成和储锂机制

本文以多层Nb2CTx MXenes为前体,通过溶剂热处理和随后在800°C下退火,制备了分级手风琴形单斜CNO(M-CNO)框架,并且所获得的M–CNO在研磨后立即转化为O–CNO。如果从溶剂热后的产物直接转化生成为O–CNO需≥1000 °C,保温12小时,因此通过这种研磨的机械活化的方式,则避免了高温所带来的能耗。此外,首次结合原位(非原位)技术,合理地提出了O–CNO负极的储锂机理。在初始锂化过程中新形成的LiNb3O8和NbO2是O–CNO可逆储锂的电活性相,并且新生成的Cu充当导电网络均匀的分布在活性材料之间以改善电子传输的额外快速路径。得益于其独特的锂存储机制和结构优势,所制备的O–CNO负极具有快速的电子和离子传输能力(150.3 mAh g−1, 2.0 A g−1),并具有高容量和长周期循环稳定性。当与活性炭(AC)正极组装LICs时,LICs在200 W kg−1的功率密度下高能量密度为138.9 Wh kg−1,同时具有出色的循环稳定性。



EEM |齐鲁工业大学顾少楠/周国伟:不对称配位单原子锂硫电池催化剂的研究进展与展望

本文重点分析总结了不对称氮配位 SACs、杂原子配位 SACs、支持有效的不对称配位 SACs 和双金属配位 SACs。此外,还详细评述了 LSBs 中不对称中心原子周围环境与其催化能力之间的关系。尤其值得注意的是,我们讨论了不对称配位 SACs 对LiPS 的催化转换机制。最后,展望了SACs在高能量密度LSBs的发展前景,为LSBs的发展提供了新的见解。



EEM | 武汉理工大学唐浩林&仙湖实验室&东安格利亚大学巢毅敏:原位构建高暴露界面LixMoS2助力高负载长寿命全固态锂硫电池

提出了基于少层S/MoS2/C(<5层)的全固态Li-S电池复合硫正极,在不需要添加额外导电碳的条件下展现出了优异的电化学性能。多功能型MoS2/C展现了与S和SSE高暴露的面-面接触条件;其放电过程中原位形成的LixMoS2具有离子/电子混合导电特性;可有效提高S的利用率并作为活性材料一部分贡献容量。高活性组分S+MoS2/C含量(60%)和低碳含量(~3.97%)的正极展现出了高达980.3 mAh g−1(基于整个正极比容量高达588.2 mAh g−1)的可逆放电比容量。在600 mA g−1的电流密度下,展现除了3500圈的循环寿命,库伦效率为98.5%。同时在12.8 mg cm−2的高载量下实现了10.4 mAh cm−2的高面容量。


EEM | 东北师范大学程思航&刘翠梅:多酸调控的界面亲-疏水材料促进海水高效蒸发和盐收集

本文利用多酸(POM)的氧化还原特性和亲水性,以及其还原态杂多蓝(HPB)在太阳光谱范围内具有宽且强的光吸收特性、优异的光热转化能力和稳定性。一方面,旨在通过HPBs阴离子与传统有机阳离子聚合物光热材料的自组装复合协同强化整体的光热转化性能,同时解决HPB水浸出问题,实现高效和稳定的装载。另一方面,旨在通过亲水性HPBs位点调节来实现自组装材料表面微环境的系统管理和局部亲水-疏水区域的优化,进而为高效水蒸发-强力反盐污的太阳能光热功能水蒸发器设计提供有效策略。如图1a所示,在3D三聚氰胺泡沫(MF)骨架表面吸附的磷钼酸(PMA)引发了吡咯的氧化聚合,生成的HPB和反应体系中油酸(OA)阴离子分别与电子受体聚吡咯(PPy)阳离子完成竞争性自组装,成功的构筑了一系列表面亲-疏水性可调控的3D多孔光热水蒸发器



EEM |西北工业大学张超教授&贾亦楷教授——柱状锂电池在低速动态冲击下的多场耦合行为和性能损失机理


本文发表了有关圆柱锂电池在动态载荷下的多场耦合行为的最新研究进展,研究揭示了圆柱锂电池在动态加载下的损伤行为及机理,分析了冲击能量、初始荷电状态等因素对失效模式和损伤特征的影响。

本文着重关注圆柱形锂电池在电化学循环载荷与低速冲击载荷耦合作用下的损伤和失效行为,并基于试验研究,系统阐述了不同加载条件对电池力学、电化学响应的影响和对应的机理。探讨了低速撞击在电化学循环和动态负载的影响下对锂电池性能和安全性的影响。冲击能量、充电状态 (SOC) 和 C 率等各种条件系统地揭示了机械、电化学和热反应以及损伤行为。研究表明,较高的冲击能量会导致结构刚度、最高温度和最大电压降的增加。此外,冲击能量和 SOC 的增加也会显著影响电化学参数,冲击引起了容量衰减和内阻增加,且较大冲击能量对内阻变化影响显著。SOC增加使容量变化由正变负,内阻变化趋势更加明显。研究方法和实验结果为加强安全设计、进行风险评估以及实现基于锂离子电池的储能系统的级联利用提供了启示。论文的第一作者为西北工业大学民航学院硕士研究生黄庆丹,通讯作者为西北工业大学民航学院/航空学院张超教授和民航学院贾亦楷教授。


EEM |沙特阿拉伯阿布杜拉国王科技大学Schwingenschlogl教授:通过同时调控空穴和电子界面工程稳定有机太阳能电池


近本文报道了一种通过同时进行空穴和电子界面工程来实现稳定的有机太阳能电池。我们开发了基于NFA的OSCs,使用了不同的电荷提取中间层材料,并研究了它们的存储、热和操作稳定性。尽管能量转换效率(PCE)较高(17.54%),但作者发现以自组装单分子层(SAMs)作为空穴提取中间层的电池表现出较差的稳定性。这些OSCs达到其初始性能(T80)的80 %所需的时间在氮气氛围中85℃的持续热应力下仅需6 h,在真空中最大功率点跟踪(MPPT)下仅需1 h。在ITO和SAM之间插入MoOx,在热和操作稳定性测试后,T80分别提高到50和$15 h,同时保持16.9%的PCE。将有机PDINN电子传输层替换为ZnONPs,进一步提高了电池的热稳定性和操作稳定性,T80分别提高到1000和170 h。作者的工作揭示了电荷选择性界面层和器件结构在开发高效稳定的OSCs中的协同作用。


EEM | 景德镇陶瓷大学曾小军&新加坡制造技术研究院黄晖&上海大学高彦峰:Fe诱导CoNiFePx@P,N-C的电催化析氧机制


本文设计了一种可行的离子交换和磷化工艺来将大肠样CoNiPx@P,N-C转化为莲蓬状CoNiFePx@P,N-C异质结构。在工程化的CoNiFePx@P,N-C异质结构中,大量的P,N共掺杂碳包覆的CoNiFePx纳米颗粒紧密地锚定在2D碳基体上,从而呈现出丰富的异质界面和完全暴露的活性位点。此外,碳氮中的分级孔结构和大的比表面积CoNiFePx@P,N-C异质结构进一步增加了暴露的活性位点。重要的是,Fe在CoNi-MOF中的结合也调节了CoNiPx@P,N-C的电子结构,从而促进OER反应。因此,CoNiFePx@P,N-C在10 mA cm-1的电流密度下提供278 mV(vs. RHE)的低过电势,并且在计时电流法测试30小时后没有观察到的电流密度衰减的情况下具有优异的长期稳定性。


EEM |安徽工业大学李永涛教授团队:阴离子调控的弱溶剂化高压电解液



本文提出了一种阴离子调控的新型弱溶剂化电解液,并首次实现了常规锂盐浓度的醚类电解液在4.6 V下的稳定循环。本项工作中,我们系统地研究了盐的离解度、电解液溶剂化结构和锂金属电池电化学性能之间的关系,并发现离解度最低的LiBF4可以形成富含阴离子的溶剂化鞘,从而产生阴离子衍生的界面。得益于这种独特的溶剂化结构和界面化学,这种基于LiBF4的弱溶剂化电解液不仅对锂负极表现出高度可逆的库伦效率,并且可以匹配实用化条件下的Li-LiCoO2全电池,实现其在4.6 V截止电压下的稳定循环。


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