1、研究背景
直接甲醇燃料电池（DMFC）清洁高效、可靠性高，是极具潜力的可持续能源转换装置。但当前 Pt 基催化剂存在成本高、储量少、稳定性差等问题，严重阻碍了DMFC的大规模应用。为提升催化剂性能，研究人员尝试了减小尺寸、合金化、构建低维结构等多种改性策略，可这些传统方式难以兼顾活性和稳定性。近年来，人们关注到2D碳锚定的催化剂，它有高比表面积、结构稳定、界面电荷转移效率强等优点，不过也存在分布不均匀、相互作用弱的问题。所以，研发均匀分布且金属-载体相互作用强的2D碳锚定合金催化剂，成了该领域未来的重要发展方向。
2、文章概述
基于此，河北工业大学郑士建教授、江克柱副教授借助盐模板法，设计出了一系列2D碳锚定铂基合金纳米点阵（NAs）催化剂。该催化剂由超薄2D碳基底和均匀嵌入其中的超细合金纳米颗粒构成，形成独特的NAs结构。这一结构既能最大化利用Pt原子，还能有效防止催化剂颗粒聚集。一系列的表征与理论计算表明，2D碳锚定结构能有效调节Pt的电子结构与配位环境，显著提升催化活性。同时，它还能限制纳米颗粒迁移，抑制过渡金属溶解，提高抗CO中毒能力，有效提升催化剂稳定性。
3、图文导读
图1（a）碳锚定Pt基合金NAs的合成示意图。（b）碳锚定PtCo NAs的HAADF-STEM图像。（c，d）碳锚定PtCo NAs的TEM图像，（d）中的插图为PtCo合金颗粒的尺寸分布图。（e）碳锚定PtCo NAs的HRTEM图像。（f）碳锚定PtCo NAs的SAED图像。（g）碳锚定PtCo NAs的XRD谱图。（h）碳锚定PtCo NAs的EDS谱图。（i）碳锚定PtCo NAs的HAADF-STEM图像及其对应的元素mapping图。
图2（a-e）碳锚定PtFe、PtNi、PtCoNi、PtFeCoNi和PtFeCoNiZn合金NAs的HAADF-STEM图像。（f-j）碳锚定PtFe、PtNi、PtCoNi、PtFeCoNi和PtFeCoNiZn合金NAs的TEM图像。插图分别为不同合金NAs各自对应的HRTEM图像及纳米颗粒的尺寸分布图。（k-o）碳锚定PtFe、PtNi、PtCoNi、PtFeCoNi和PtFeCoNiZn合金NAs的HAADF-STEM图像及其各自对应的元素mapping图。
图3（a）碳锚定PtCo NAs和常规负载PtCo NPs的Pt 4f 轨道的XPS谱图。（b）Pt箔、PtCo NPs和PtCo NAs的Pt L3边的XANES谱图。（c）Pt箔、PtCo NPs和PtCo NAs的EXAFS谱图。（d）Pt箔、PtCo NPs和PtCo NAs的小波变换分析。
图4（a）商业Pt/C、PtCo NPs、纯Pt NAs和PtCo NAs的CV曲线。（b）上述不同催化剂的ECSA。（c）不同催化剂的MOR曲线。（d）不同催化剂的MA。（e）不同催化剂在电位为0.8 V下的i-t测试曲线。（f）PtCo NAs和商业Pt/C催化剂的长时间i-t测试曲线。
图5（a）PtCo (111)和Gr/PtCo (111)的原子结构模型图，白色、蓝色和棕色小球分别代表Pt、Co和C原子。（b）PtCo (111)和Gr/PtCo (111)表面Pt原子的投影态密度（PDOS）图。（c）CO中间体在PtCo (111)和Gr/PtCo (111)上的吸附能（ECO*）图。（d）PtCo (111)和Gr/PtCo (111)中Co空位的形成能（EV-Co）图。（e）碳锚定PtCo NAs与常规负载 PtCo NPs的作用机理图。
4、结论
团队采用盐模板的方法合成了一系列2D碳锚定Pt基合金NAs催化剂，合成方法普适性强、应用前景好。电化学测试结果表明，该催化剂在甲醇氧化反应中的催化活性和稳定性显著优于Pt/C催化剂。多种表征和理论计算表明，2D碳锚定结构能调控铂的电子结构和配位环境，抑制纳米颗粒迁移与过渡金属溶解，提升催化活性和耐久性。由于其在酸性甲醇氧化反应中的出色表现，2D碳锚定Pt基合金NAs催化剂在DMFC及其他能量转换领域具有广阔的应用前景。
论文信息：
2D Carbon-Anchored Platinum-Based Nanodot Arrays as Efficient Catalysts for Methanol Oxidation Reaction
Zhen Xu, Xing Hu, Xiaojie Jiang, Shan Zhu, Kaixiang Lei, Yecan Pi, Kezhu Jiang*, Shijian Zheng*
Small Methods
DOI: 10.1002/smtd.202401717
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