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暨南大学段宣明、杜纯AM：反演对称性破缺3R-ZnIn₂S₄中的自陷态激子在高性能光电探测中的应用

学术   2025-01-21 08:30   四川  

具有自陷态激子（STEs）效应的材料表现出优异的光电性能和可调性，包括宽光谱发射、长载流子寿命和自吸收特性，因其在发光二极管、光电探测和太阳能电池等领域的重要潜在应用而受到广泛的关注。通常，STEs是由具有强电子-声子耦合的受激软晶格半导体中的畸变形成的。值得注意的是，激发的STEs可以迅速弛豫回到基态，同时发射具有较大斯托克斯位移的宽发射带光子，这为相关材料在光电器件中的应用提供了理想的光学波长响应。更重要的是，能量接近STEs的光子在晶体内被吸收，促进了光电流的形成。因此，探索STEs相关材料以实现高性能光电探测器的应用将具有重要意义。

近年来，STEs相关材料的光电应用研究主要集中在二维层状钙钛矿材料上，但是二维钙钛矿材料中STEs的形成通常需要使用合金、掺杂和晶体结构调谐等策略，这增加了STEs应用制造的复杂性。此外，非本征STEs感应加速了捕获载流子的复合，导致光激发载流子密度低，降低了器件光电转换效率。关于钙钛矿材料，它们的稳定性和环保性等问题也限制了实际应用。考虑到材料的稳定性等性能，包括石墨烯和过渡金属二硫化物在内的二维半导体材料因其独特的光电性能和优异的稳定性，在光电探测方面展现出巨大的潜力。实际上，目前对二维半导体材料中本征STEs的研究有限，主要是因为过渡金属硫族化物等主流二维材料的晶体结构组成中不涉及畸变单元结构，而畸变单元结构是形成STEs所必需的。因此，具有畸变晶体结构的二维半导体材料作为具有本征STEs的先进光电检测材料值得探索。

近日，暨南大学段宣明团队杜纯助理研究员等人以二维范德华材料3R-ZnIn2S4为研究对象，发现了该材料中声子与电子的强烈耦合作用从而具有显著的本征STEs效应。3R-ZnIn2S4具有宽谱荧光发射(500-900 nm)和斯托克斯红移(0.6 eV)的特征，通过实验和理论计算结果揭示了STEs诱导光电导效应的光物理机制，表明3R-ZnIn2S4中固有的STEs通过捕获空穴赋予其有效的光吸收能力、局域化效应和长载流子寿命。因此，二维 3R-ZnIn2S4光电探测器具有良好的光敏性、宽带光响应和稳定性。在375 nm光照下，其光电开关比为11286，响应度为 15.2AW-1，探测率为1.02 × 1011 Jones，外量子效率为5032%。此外，器件的响应/恢复时间达到0.57 ms/0.55 ms。该工作为探索具有本征STEs的材料以实现新型高性能光电探测器应用提供新的思路。暨南大学杜纯助理研究员和黄兹淇硕士研究生为论文共同第一作者, 暨南大学杜纯助理研究员和中山大学陈一村助理研究员为论文共同通讯作者。

图1.3R ZnIn2S4晶体的结构表征

3R ZnIn2S4的堆叠顺序为A-B-C，其中A、B和C具有相同的取向，但具有相对位错，导致明显的对称性破缺。与2H ZnIn2S4不同，3R相从单层到块体均保持了反演对称性破缺。XRD、TEM和EDS表征结果表明该工作中通过固相反应制备的3R ZnIn2S4单晶具有良好的结晶性。

图2. 3R ZnIn2S4的光学性质

二次谐波信号表明3R ZnIn2S4证实了材料的反演对称破缺性质。通过吸收光谱和荧光光谱（PL）观察到多个厚度中的3R ZnIn2S4均存在斯托克斯位移（~0.5eV）以及荧光半峰宽（＞100nm）。PL信号与激发功率的线性关系排除了由缺陷导致的宽半峰宽可能性。

图3. 二维3R ZnIn2S4中STEs的形成及动态过程

使用变温荧光光谱量化了3R ZnIn2S4中的自陷态激子效应（S=15.0）；激发态（532nm）和非激发态（785nm）变温拉曼光谱（Raman）揭示了S原子围绕Zn或In原子的对称伸缩振动可以引起有效的STEs发射；超快吸收光谱直观揭示了材料中STEs形成时间为166 fs，STE寿命为1039 ps。

图4. 二维3R ZnIn2S4光电探测器的性能

二维 3R-ZnIn2S4光电探测器具有良好的光敏性、宽带光响应和稳定性，在375 nm光照下，其光电开关比为11286，光响应速度小于0.6 ms，响应率为15.2AW-1，探测率为1.02 × 1011 Jones，外量子效率为5032%。

图5. 二维3R ZnIn2S4中STEs诱导光电导的机制

密度泛函理论（DFT）计算进一步阐明了驱动STEs诱导的光电导效应的光物理机制，表明3R ZnIn2S4中的本征STE通过捕获自陷空穴态增强了光吸收、激子局域化和激子寿命。

论文信息：

Self-Trapped Excitons in 3R ZnIn₂S₄ with Broken Inversion Symmetry for High-Performance Photodetection

Chun Du*, Ziqi Huang, Jing Zhou, Jiayun Su, Peng Yu, Zhaoqiang Zheng, Jiahao Yan, Jiandong Yao, Yicun Chen*, Xuanming Duan

Advanced Materials

DOI: 10.1002/adma.202410417

点击左下角「阅读原文」，查看该论文原文

Advanced Materials

期刊简介

《先进材料》（Advanced Materials）是一本超过30年历史，由Wiley出版发行的材料科学类知名权威期刊。期刊聚焦功能材料在化学、物理、生物等各项领域及相关交叉学科的前沿进展，影响力广泛。


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