Volume 43, Issue 4
Chin. J. Struct. Chem. 2024年第4期是由郑安民教授 (中国科学院精密测量科学技术创新研究院)、孟祥举教授 (浙江大学),徐浩教授 (华东师范大学)和陈伟博士 (比利时根特大学)共同组织的分子筛催化专刊,收录8篇文章 (1篇Highlight,1篇Short Communication,4篇Article,2篇Review),内容涉及分子筛的合成、结构表征与性能调控、烷烃脱氢催化与甲醇制丙烯催化等研究领域。
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封面文章
浙江大学肖丰收教授 & 孟祥举教授论文综述——Templates for the synthesis of zeolites
在本期封面文章中,浙江大学肖丰收课题组就分子筛合成中模板剂的类型、作用和设计原理等方面的研究进展进行综述。封面中所展示的是ITH分子筛,其在甲醇制丙烯反应中具有较好的催化效果。有机模板剂六甲双铵阳离子是合成该分子筛的关键。后续研究者还通过遵循一些设计原则设计多个新型模板剂合成ITH分子筛。文章中介绍了模板剂的类型包括无机模板剂(如碱金属阳离子、碱土金属阳离子等)、有机模板剂(如季铵阳离子、季磷阳离子、有机胺、有机醇和金属配合物等)和分子筛晶种;总结了模板剂在分子筛合成中的作用,如结构导向、空间填充和电荷平衡等;为了高效合成分子筛,总结了模板剂与分子筛骨架间能量匹配、电荷密度失配、分子筛骨架与模板间结构匹配等原则指导分子筛合成。该综述将有助于分子筛研究人员进一步了解分子筛与模板剂,以高效设计分子筛模板剂并制备高质量的分子筛催化剂。
Editorial
Special Issue for Zeolite Catalysis
Guest editors: Anmin Zheng*, Xiangju Meng*, Hao Xu*, Wei Chen*
作为最成功的异质催化剂,分子筛在甲醇制烯烃、烷烃脱氢、二氧化碳加氢、合成气转化以及其它各种过程中得到了广泛应用。为了全面理解结构与性能的关系,本期专刊发表的研究论文,内容涵盖从分子筛合成到结构和酸性表征以及催化反应等领域。
该期封面,孟祥举教授概述了不同类型模板在指导分子筛合成中的作用,重点关注结构导向、空间填充和电荷平衡效应,并强调基于设计模板的合成分子筛由于形状选择性,在目标反应中表现出增强的催化性能。
Abhishek Dutta Chowdhury教授利用沉淀碳酸钙作为硬模板成功合成Ca/ZSM-5,该材料在甲醇制烯烃转化中表现出卓越的催化性能。同样,徐浩教授将Pt物种引入Sn-ECNU-46中,创造出一种双金属催化剂用于高效烷烃脱氢,而李兰冬教授则强调动态迁移的铟在单原子RhInS-1催化剂中的作用,从而延长催化剂的寿命。
催化性能的改进,严重依赖各种表征技术获得的对分子筛酸度和晶体结构的深刻理解。郭鹏教授采用三维电子衍射 (3D ED) 和高质量粉末X射线衍射 (PXRD) 来阐明DNL-6的层状结构,而马延航教授总结了3D ED在分析分子筛结构方面的最新进展。徐舒涛教授利用XRD、FT-IR、ssNMR和羰基化性能研究了不同阳离子存在下辉光分子筛中铝的稳定性,以及煅烧过程中高温下水的影响。在考虑酸的类型、密度和强度等情况下,戴卫理教授利用1H MAS NMR和NH3-TPD研究了不同分子筛中酸位点。
01
Highlight
Dynamic single-atom catalysts toward ultrastable dehydrogenation
Landong Li*
Chin. J. Struct. Chem., 2024, 43, 100286
☑ A novel RhInS-1 catalyst surpasses platinum-based and chromium-based catalysts, increasing the service life of alkane dehydrogenation by 1-2 orders of magnitude, and has great application potential.
☑ 一种新型的RhIn@S-1催化剂,超越了铂基和铬基催化剂,使烷烃脱氢的使用寿命提高了1-2个数量级,具有巨大的应用潜力。
原文链接
https://doi.org/10.1016/j.cjsc.2024.100286
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02
Short Communication
DNL-16: A new zeolitic layered silicate unraveled by three-dimensional electron diffraction
Chao Ma, Peng Guo*, Zhongmin Liu
Chin. J. Struct. Chem., 2024, 43, 100235
☑ A new zeolite layered silicate, DNL-16 is reported, structurally characterized by three-dimensional electron diffraction.
☑ 该工作报道了一种新的分子筛层状硅酸盐DNL-16,并通过三维电子衍射对其进行了结构表征。
原文链接
https://doi.org/10.1016/j.cjsc.2024.100235
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03
Article
Solid-state NMR study of the stability of MOR framework aluminum
Xinzhi Ding, Chong Liu, Jing Niu, Nan Chen, Shutao Xu*, Yingxu Wei, ZhongMin Liu
Chin. J. Struct. Chem., 2024, 43, 100247
☑ The dynamic evolution of Al species in MOR zeolite has been revealed during the ion exchange and calcination processes, explaining the protective role of cations on framework aluminum and emphasizing the influence of water on zeolite framework aluminum.
☑ 文章揭示了MOR分子筛中铝元素在离子交换和煅烧过程中的动态演变,解释了阳离子对框架铝的保护作用,并强调了水对分子筛框架铝的影响。
原文链接
https://doi.org/10.1016/j.cjsc.2024.100247
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04
Article
Pt confined in Sn-ECNU-46 zeolite for efficient alkane dehydrogenation
Naihong Wang, Longkang Zhang, Yejun Guan, Peng Wu, Hao Xu*
Chin. J. Struct. Chem., 2024, 43, 100248
☑ Bimetallic Pt–Sn catalyst confined in extra-large-pore ECNU-46 zeolite achieves a good performance in propane and n-hexane dehydrogenation reaction.
☑ 文章报道了封装在ECNU-46分子筛超大孔洞中的铂锡双金属催化剂,其在丙烷和正己烷脱氢反应中取得了良好的性能。
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https://doi.org/10.1016/j.cjsc.2024.100248
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05
Article
Qualitative and quantitative analysis of Brønsted and Lewis acid sites in zeolites: A combined probe-assisted 1H MAS NMR and NH3-TPD investigation
Runze Liu, Yankai Bian, Weili Dai*
Chin. J. Struct. Chem., 2024, 43, 100250
☑ The acid sites in different zeolites including the acid type, density and strength were systematically determined by combining the probe-assisted (e.g., NH3 and CD3CN) 1H MAS NMR and NH3-TPD.
☑ 文章报道了将探针辅助1H MAS NMR与 NH3-TPD相结合的方法,可系统确定不同分子筛中的酸性位点的类型、密度和强度。
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https://doi.org/10.1016/j.cjsc.2024.100250
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06
Article
Efficacy of Ca/ZSM-5 zeolites derived from precipitated calcium carbonate in the methanol-to-olefin process
Xinyu You, Xin Zhang, Shican Jiang, Yiru Ye, Lin Gu, Hexun Zhou, Pandong Ma, Jamal Ftouni, Abhishek Dutta Chowdhury*
Chin. J. Struct. Chem., 2024, 43, 100265
☑ Hierarchical Ca/ZSM-5 zeolite synthesized by involving precipitated calcium carbonate could be an efficient methanol-to-propylene process catalyst.
☑ 采用沉淀碳酸钙作为硬模板合成具有层状结构的Ca/ZSM-5分子筛,在甲醇制丙烯过程中发挥了有效的催化性能。
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https://doi.org/10.1016/j.cjsc.2024.100265
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07
Review
Application of three-dimensional electron diffraction in structure determination of zeolites
Yuhang Li, Yang Ling, Yanhang Ma*
Chin. J. Struct. Chem., 2024, 43, 100237
☑ Owing to the strong interactions between electrons and matter, three-dimensional electron diffraction provides a powerful tool to solve crystal structures of zeolite micro-/nanocrystals.
☑ 该综述介绍了三维电子衍射方法的历史和发展及其在分子筛结构表征等方面的最新科研进展。
原文链接
https://doi.org/10.1016/j.cjsc.2024.100237
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08
Review
Templates for the synthesis of zeolites
Huimin Luan, Qinming Wu, Jianping Wu, Xiangju Meng*, Feng-Shou Xiao*
Chin. J. Struct. Chem., 2024, 43, 100252
☑ Templates are critical for zeolite synthesis. It is essential to understand the types, roles and principles of templates in the zeolite synthesis for synthesizing zeolites efficiently.
☑ 文章概述了模板设计在分子筛合成领域的重要作用,通过调整能量间隙、电荷密度和结构适配,可以实现对分子筛形态、组分、酸性以及介孔度的多方面调控。
原文链接
https://doi.org/10.1016/j.cjsc.2024.100252
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