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图文解析
图1. CdSe(S)量子点-AZ杂化体系的光谱表征与动力学过程。(a) 不同尺寸的CdSe量子点与CdS量子点与AZ杂化前后的稳态吸收光谱及量子点与分子能级的相对排布;(b) 激发AZ后,在外磁场的作用下,量子点-AZ体系经历的动力学过程。
图2. 3.1 nm CdSe量子点-AZ体系磁场效应的观测及动力学分析。(a) 磁场调制的瞬态吸收光谱的光路示意图;(b) 在625 nm激发、外磁场强度为1.9 T的条件下,3.1 nm CdSe量子点-AZ体系瞬态吸收光谱的二维彩图;(c) 特定延迟时间下的瞬态吸收光谱;(d) 在不同磁场强度下,体系电荷分离与电荷复合的动力学及理论模拟结果;(e) 在不同磁场强度下,体系随时间变化的磁场效应;(f) 磁场强度依赖的电荷复合时间及三线态产率。
图3. 量子拍频的理论模拟及实验观测。(a, b) 以3.3 nm CdSe量子点-AZ体系为例,杂化自由基对中自旋单线态、自旋三线态与二者的加和随时间的分布:(a) 外磁场为2 T,退相干速率k0 = 0.05 ps-1;(b) 外磁场为7 T,退相干速率k0 = 0.025 ps-1;(c) 3.3 nm CdSe量子点-AZ体系在7 T、1.7 K条件下的电荷复合的动力学(上图)及动力学信号的求导(下图);(d) 3.3 nm CdSe量子点-AZ体系在7 T、300 K条件下的电荷复合的动力学(上图)及动力学信号的求导(下图)。强磁场下,团队在液氦温度与室温均观测了体系的拍频信号。
图4. 通过改变量子点的尺寸和组成对杂化自由基对磁场效应的调控。 (a) 不同尺寸CdSe(S)量子点与AZ分子构成的杂化自由基对磁场依赖的电荷分离与电荷复合的动力学及理论模拟结果;(b) 不同尺寸CdSe(S)量子点-AZ杂化自由基对磁场强度依赖的电荷复合时间;(c) 不同尺寸CdSe(S)量子点-AZ杂化自由基对的Δg与2J。
图5. 磁场调控的稳态光化学反应。 (a) 基于量子点-AZ磁场效应调控β-胡萝卜素光异构化的示意图;(b) 在量子点-AZ体系的调控下,β-胡萝卜素光异构化在不同磁场强度下稳态吸收光谱随时间的变化;(c) 不同磁场强度下,β-胡萝卜素光异构化对应稳态吸收随时间变化的具体数值。
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