转载自电化学能源
图5:在不同电流密度下比较比能量。本研究中的颜色和文献中的灰色表示的比能量是基于阴极性能和CAM质量计算的。不同的颜色表示充电时间。
【讨论】
卓越的阴极充电性能归因于两个因素。首先,精心结合材料和工艺条件以满足上述标准(i)至(ix)。其次,不常用于SSBs的三电极设置允许研究排除了Li-In阳极的过电位后的阴极性能。
NMC中镍含量为83%时,在SOC循环范围10-80%时体积变化仅为3%,但仍然提供了超过150 mA h g−1的相对高容量。在0-100% SOC之间循环将获得更多容量(约210 mA h g−1),但代价是更易粉碎的体积变化,大约为6%。即使在更厚的阴极中,复合阴极中单个CAM颗粒的体积变化也有望在整个厚度中相对均匀,因为在SE中的离子电流几乎完全由电场驱动(迁移数=1),并且没有像在LE中那样的电解液浓度过电位积累。基于相对较低的容量衰减和CAM的低粉碎,CAM颗粒的体积变化可保持在相对良性的范围<3%内。与在1 C和6 C以及100个循环下NMC电极在LIBs中的卓越循环寿命相似,单晶形态对于实现相对较低的降解率至关重要。
尽管硫化物SE的热力学不稳定性,阴极仍然可以在高充电电流密度下运行3000个循环。由于SE颗粒的高初始压实和使用相对较长的CNF(100-200 µm),可能在低堆叠压力下实现锂离子和电子的渗透,这些在整个循环中大部分得以保持。高效的渗透在复合阴极中也是避免任何不均匀电化学反应的关键,特别是在高电流密度下,这会在非优化阴极中促进局部首选CAM颗粒的体积膨胀。
图5显示了不同电流密度下复合阴极的比能量比较。大多数先前的工作限于相对较低的电流密度和/或低面积容量,导致比能量低。这些实验也是在二电极配置下进行的,没有关于阳极过电位的信息,可能在测试期间充电过早停止。因此,一些先前的研究可能低估了潜在的令人鼓舞的底层阴极性能。尽管如此,当前的工作显示了比以前的研究有了显著改进。为了提供使用与这里研究相同的复合阴极的未来SSBs的能量密度的视角。
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