第一作者：Lifen Su
通讯作者：钱家盛 教授
通讯单位：安徽大学化学化工学院
通讯作者：Lei Miao
通讯单位:广西大学物理科学与工程技术学院
DOI:10.1016/j.jcis.2023.07.014
太阳能驱动的水蒸发是一种很有前途的淡水生产技术，可以解决水资源短缺问题。然而，在蒸发包括有机污染物在内的废水时，光热材料和蒸馏水会受到污染。本研究设计了同时具有光热和光催化功能的 MOF 衍生 C/TiO2 复合材料（碳化 UiO-66-NH2 (Ti)），用于从污水中生产淡水。碳化 UiO-66-NH2 (Ti) 层具有比面积大的多孔结构、优异的阳光吸收能力和超亲水性等优点，在 1.0 太阳光照射下的水分蒸发效率高达 94%。同时，在太阳能驱动的水蒸发过程中，该层可同时分解底层水中的有机污染物，降解效率高达 92.7%。这种双功能材料将为太阳能驱动水蒸发和光催化协同降解有机污染物提供一种新方法。
本文采用了一种多孔掺钛 MOF（UiO-66-NH2）太阳能蒸发器，该蒸发器同时具有出色的光热降解和光催化降解能力，可用于污水的太阳能蒸发发电。UiO-66-NH2 作为前驱体，通过用钛（Ti）离子取代锆（Zr）离子形成 UiO-66-NH2 (Ti)。然而，白色 UiO-66-NH2 (Ti) 的吸收率太低，无法满足大宽带吸收的要求。随后，对 UiO-66-NH2 (Ti) 进行煅烧，既得到了具有较大全光谱吸收的多孔碳，又得到了具有光催化能力的 TiO2 纳米颗粒。此外，大面积的碳网络提供了丰富的电子传输通道，使光生成的电子孔迅速分离，从而实现高效的光催化降解。由于多孔碳与 TiO2 纳米颗粒的合理结合，碳化 UiO-66-NH2 (Ti) 层的太阳吸收率高达 97.2%，在 1.0 太阳光照射下的太阳蒸发效率高达 94.0%。同时，该层能有效分解底层水中的有机污染物（以甲基橙和罗丹明 B 为原型），降解效率大于 90%，在太阳能驱动的水蒸发过程中净化了原水。因此，碳化 UiO-66-NH2 (Ti) 层是太阳能驱动淡水生产和降解废水中有机污染物的理想材料。
Fig. 1. SEM images of UiO-66-NH2 (a), UiO-66-NH2(Ti) (b), (c) UiO-66-NH2 (Ti, 900). TEM image (d), EDS spectrum (e) and elemental mapping images of C, Ti, Zr, O and N of UiO-66-NH2 (Ti, 900), respectively.
Fig. 2. (a) XPS spectra of UiO-66-NH2 (Ti, 900), (b) Ti 2p, (c) C 1 s, (d) Zr 3d, (e) O 1 s, (f) N 1 s.
Fig. 3. (a) XRD patterns of UiO-66-NH2, UiO-66-NH2 (Ti) and UiO-66-NH2 (Ti, 900 °C). (b) UV–Vis DRS spectrum and (c) (ahν)1/2 vs. photon energy (hν), (d) N2 absorption/desorption isotherm and (e) BJH pore size distributions of the annealed UiO-66-NH2 (Ti, 900 °C). Absorption at 250–2500 nm (f) and contact angles (g) of the dry UiO-66-NH2 (Ti, 900 °C) layer.
Fig. 4. Solar evaporation of water under 1.0 sun illumination. Mass changes of UiO-66-NH2 (Ti, 900) layer under 1.0 sun illumination and natural evaporation in dark (0 sun), respectively. (b) Average temperatures of the sample via IR camera at different times under 1.0 sun illumination. (c) Cycling evaporation efficiencies of UiO-66-NH2 (Ti, 900) under 1.0 sun illumination, which recycled with an interval of 30 min for the samples return to original temperature.
Fig. 5. Solar evaporation and photocatalytic degradation of sewages (MO and RhB) synchronously for UiO-66-NH2 (Ti, 900) layer under 1.0 sun illumination for continuous 8 h. (a) Mass changes recorded from 0 to 8 h with an interval of sampling MO solution for measurement of absorbance. The inset is the photo of the device of experiments. (b) Digital images of the changes of MO solution after different illumination times. Degradation (c) and cycling degradation for 5 days (d) of MO with UiO-66-NH2 (Ti, 900) layer for different illumination times. Absorbance (e) and the corresponding degradation (f) of RhB solution for different irradiated times.
Fig. 6. (a) Schematic illustration of photocatalytic mechanism of UiO-66-NH2 (Ti, 900) for degradation of dyes. DMPO spin-trapping EPR spectra for (b) DMPO-∙O2− in methanol and (c) DMPO-∙OH in deionized water under simulated sunlight illumination. (d) Sewage treatment performance of the UiO-66-NH2 (Ti, 900) for MO solution.
综上所述，我们报告了通过碳化 UiO-66-NH2(Ti)而获得的具有光热和光催化双重特性的多孔 MOF 源 C/TiO2 复合材料，该复合材料可用于太阳能驱动的废水（包括有机污染物）水蒸发。结合多孔碳和光催化 TiO2 的优点，UiO-66-NH2（Ti，900）层表现出优异的阳光吸收性、超亲水性和出色的光催化活性。所获得的 UiO-66-NH2 (Ti, 900) 层在 1.0 太阳光照射下的太阳能蒸发效率高达 94.0%。此外，该层还能在太阳能蒸发过程中同时降解底层水中的污染物，对 MO 的降解效率高达 92.7%。这项工作结合了高效的光热和光催化特性，在利用河水、废水和有机污染水等各种原水生产实际淡水产品方面具有巨大潜力。
Lifen Su, Xiaoyu Liu, Wei Xia, Bin Wu, Changjiang Li, Bo Xu, Bin Yang, Ru Xia, Jianhua Zhou, Jiasheng Qian, Lei Miao, Simultaneous photothermal and photocatalytic MOF- derived C/TiO2 composites for high-efficiency solar driven purification of sewage, Journal of Colloid and Interface Science, 2023, https://doi.org/10.1016/j.jcis.2023.07.014
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