《储能科学与技术》推荐|李从心等：基于条件神经网络的质子交换膜燃料电池的老化性能预测

科技 2024-10-30 14:00 北京

作者：李从心 ¹ 岳美玲 ² 李昕彤 ²熊庆辉 ¹刘孝艳 ¹

单位：1. 国家电投集团氢能科技发展有限公司；2. 北京交通大学机械与电子控制工程学院

引用：李从心, 岳美玲,李昕彤, 等. 基于条件神经网络的质子交换膜燃料电池的老化性能预测[J]. 储能科学与技术, 2024, 13(9): 3094-3102.

DOI：10.19799/j.cnki.2095-4239.2024.0287

本文亮点：1.顺应人工智能发展，构建了基于机器学习的燃料电池老化性能预测方法，旨在提高新能源汽车智能化程度和车载燃料电池安全性；2.该方法基于条件神经网络，采用ARIMA线性迭代，兼顾了燃料电池老化过程中的线性和非线性特征；3.多角度验证了燃料电池耐久性实验数据所提出老化性能预测方法的准确性和可靠性，可充分利用老化预测结果保护和减缓燃料电池系统退化。

摘要在积极推进“双碳”目标的背景下，氢能的发展迎来了前所未有的机遇。作为绿色交通变革的重要一环，燃料电池汽车在减碳和实现碳中和方面发挥着关键作用，同时也成为新能源汽车研究的焦点。提高燃料电池汽车的智能化程度，通过机器学习算法不断优化性能，已成为解决燃料电池汽车问题的重要途径。质子交换膜燃料电池作为燃料电池的核心技术之一，其耐用性问题依然是制约其商业化和市场普及的主要障碍。鉴于燃料电池的非线性和动态特性，以及运行条件的不断变化，准确预测其老化性能极具挑战。本工作提出一种基于条件卷积神经网络的新型燃料电池老化性能预测模型。该模型结合线性趋势和非线性动态特征预测，通过递归方法迭代预测燃料电池的老化性能。实验结果验证了本模型在长期性能预测上的高准确性，对于增强燃料电池系统的可靠性和效率具有重要的实际意义。

关键词燃料电池；机器学习；神经网络；时间序列预测

推进交通运输行业电气化是实现绿色交通目标的关键策略。燃料电池技术作为一种将氢能高效转化为电能的清洁能源方式，逐渐受到关注^[1]。燃料电池的商业化前景光明，但其普及与推广的关键在于燃料电池系统的耐久性。燃料电池的耐久性直接决定了燃料电池的使用寿命、运行成本以及整个动力系统的稳定性与经济效益。高耐久性燃料电池系统能够确保连续且稳定的能量供应，显著减少因维护或更换所需的停机时间，降低长期运营中的资源消耗。因此，提升燃料电池的耐久性是实现其广泛应用的重要前提。

燃料电池在不同运行条件下的寿命通常不同。快速变化的负载和多变的环境条件都会加速车用燃料电池的性能老化。由于燃料电池的维护和更换成本高昂，寿命预测方法的准确性和可靠性对于减少成本和提高效率至关重要，研究车用燃料电池寿命预测方法能够有效支撑燃料电池汽车故障预测与健康管理体系建立，是提升车用燃料电池系统耐久性和可靠性的关键所在^[2]。

针对燃料电池的寿命预测问题，国内外学者已开展大量研究。Bressel等^[3]基于对燃料电池欧姆阻值和极限电流密度的线性假设，提出采用扩展卡尔曼滤波器对单一线性性能老化参数进行状态估计，从而计算剩余使用寿命。类似地，Jouin等^[4]采用粒子滤波算法对燃料电池半经验性能老化模型里的多个性能老化参数进行状态估计，以燃料电池输出电压为观测量，实现了基于半经验模型的燃料电池性能老化预测。另外，基于数据驱动的预测方法在燃料电池寿命预测中也得到了广泛的应用^[5]。该类预测方法利用历史数据训练相关的行为模型，有较好的非线性拟合能力，在处理燃料电池非线性和耦合性的性能老化特征时具有良好的效果。He等^[6]指出数据驱动的方法能够改善燃料电池寿命预测的准确性和鲁棒性，常用的基于数据驱动的预测方法有循环神经网络(RNN)^[7]、回声状态网络(ESN)^[8]和长短期记忆(LSTM)^[9]等。例如，曾其权等^[10]采用LSTM方法预测燃料电池的老化电压，得到燃料电池的长期老化趋势，并结合滤波算法，能够预测其使用寿命。针对这些基于数据驱动的预测方法，国内外研究者们在精确度和模型适应性上不断进行改进，例如，通过基于进化算法的超参数调整法对神经网络中的关键参数自选择^[11]，采用神经网络与传统时间序列预测模型结合的方法弱化预测模型的误差积累问题等^[12]。然而，上述循环神经网络倾向于捕获时间序列的时间依赖性，也就是说，时间序列中的每个数据点都依赖于前序的时间状态。由于当前状态的预测需等待上一步预测完成，循环神经网络训练和预测的速度较慢。另外，深层RNN可能会遇到梯度消失和爆炸的问题。上述问题使得研究者们转向使用卷积神经网络(CNN)对时间序列建模。CNN在预测性能上可以与RNN媲美，但在计算成本上更为低廉。例如，Ma等^[13]采用CNN模型预测燃料电池的阻抗参数，Huo等^[14]采用CNN预测模型基于大量的电压-电流数据集获得极化曲线，预测燃料电池的性能。

然而，由于燃料电池退化现象的复杂性，如方差变化大、季节性不规则、性能恢复现象、高残差等，CNN在燃料电池退化预测方面的研究尝试相对较少，并且，随着预测时间范围的增加，由于过拟合问题导致模型预测性能可能会迅速下降。本工作针对上述问题提出了一种基于条件卷积神经网络(conditional convolutional neural networks，CondCNN)的新型递归多步老化性能预测，并采用质子交换膜燃料电池耐久性数据进行模型的训练和验证。

1 燃料电池原理及老化

1.1　燃料电池原理

燃料电池作为一种高效的能量转换装置，其工作原理是将储存在氢气和氧气中的化学能直接转换为电能。氢气在阳极端发生氧化反应，释放质子和电子，氧气在阴极端与质子和电子结合，生成水。燃料电池的关键组成部件为质子交换膜，质子交换膜允许质子通过，并阻挡电子，从而在电池的两极形成电势差，使电子通过外部电路流动产生电流。该过程可表示为以下总反应式：

2H₂+O₂→2H₂O+电+热

(1)

1.2　燃料电池老化机制

燃料电池电堆的耐久性受限于燃料电池自身复杂的物理化学属性和车辆在行驶过程中面临的动态应力循环。车辆的频繁启停和高负载循环导致动力需求大幅波动，以及燃料供应、压强、温度、湿度等不断变化，造成燃料电池电堆承受的电化学应力、热应力和机械应力不断累积，加速了电堆关键组件的性能退化和寿命缩减，相关机理分析如图1所示。燃料电池在启动-停机过渡期间以及燃料供应不足的情况下容易遭受“反极”现象的影响，导致催化剂碳载体腐蚀^[15]。高温、高湿等反应环境会导致氧化电流密度高且分布不均，促使铂粒子在催化剂层内迁移，并发生奥斯特瓦尔德熟化反应，造成催化剂电化学活性表面减少，催化剂活性下降。反应气体侧高压力差可能引起气体渗透，产生混合电位，导致质子膜局部热点和穿孔等问题^[16]。为实现更高的效率，燃料电池往往在较高的温度和电压下运行，特定的反应环境容易加快氧气不完全还原副反应，生成具有强氧化性的羟基自由基，导致质子膜化学降解^[17]。由于车用燃料电池对使用寿命的要求较高，铁离子等污染物释放的风险增加，容易触发芬顿反应，加速关键组件退化，影响燃料电池的长期稳定性。此外，在车辆行驶过程中，变载、温湿度循环以及颠簸等瞬态运行条件使燃料电池电堆承受的机械应力不断积累，导致电池内部层级结构分离和接触电阻变化，加之在亚冰点温度下启动时可能出现的结冰问题，会导致电极分层，传输电阻增加，这些因素共同作用造成燃料电池性能退化加速，进而缩短其使用寿命^[18]。

图1 车用燃料电池老化关键要素和机理分析Fig. 1 Key factors of automotive fuel cell degradation

1.3　燃料电池老化预测

燃料电池的老化预测主要是为了解决燃料电池的预测性维护问题。预测性维护，又称为预知性、预见性维护，是以状态为依据的维修，即在系统运行时，对它的主要部件进行定期(或连续)的状态监测和故障诊断，判定其所处状态，并预测其状态未来的发展趋势以及剩余使用寿命，依据状态发展趋势和可能的故障模式，预先制定预测性维修或管理计划，以节约成本。

传统的老化预测方法多基于物理模型，即通过对燃料电池老化机理的深入理解建立数学模型。然而，这些方法往往需要复杂的参数标定过程，且在面对实际应用中的多变和复杂工况时，物理模型的准确性与适应性受到限制。目前，由于人工智能技术的发展，基于数据的预测方法得到广泛应用，这类方法通过分析燃料电池运行过程中收集到的大量数据，利用机器学习、统计分析等技术，构建预测模型。基于数据的方法能够自动识别数据中的模式和趋势，无需深入了解复杂的老化机理，且能够适应多变的工况和环境条件，为燃料电池的维护和寿命管理提供了有效的决策支持。

2 条件卷积神经网络结构

2.1　卷积神经网络

在时间序列预测中，卷积神经网络(CNN)主要通过学习时间序列数据的局部特征捕捉其中的模式和趋势。CNN通常由卷积层、激活层、池化层和全连接层组成，其核心思想是利用卷积操作提取输入数据的特征，并通过层层传递与变换，最终实现对数据的高效分类或回归。

在CNN中，卷积层是实现特征提取的关键。卷积层中的每个神经元都连接到输入数据的一个局部区域，并通过卷积核来提取这个区域的特征。卷积核中的每个权重与时间序列中相应的数据点相乘，然后对所有乘积求和，从而获得该位置的特征映射值。卷积操作可以用式(2)表示：

(2)

式中，y(t)为在时间t的卷积输出；f为卷积核；x(t)为输入时间序列；τ为卷积核内的时间偏移量。通过卷积层提取的特征通过激活函数，如修正线性单元(rectified linear unit，ReLU)引入非线性：

(3)

式中，h(t)为激活函数后的输出。

池化层在卷积层之后，用于降低特征的维度，提高模型的泛化能力。在时间序列预测中，池化操作通常取一段时间内的最大值(最大池化)或平均值(平均池化)。最后，通过全连接层将提取的特征映射到最终的预测结果。全连接层的输出可以表示为：

(4)

式中，z为预测输出；W和b分别为全连接层的权重和偏置；h为经过前面层处理后的特征向量。

2.2　条件神经网络结构

自回归积分滑动平均(ARIMA)模型是一种传统的时间序列预测方法，结合了自回归模型和滑动平均模型的特点，并加入差分运算以实现数据的平稳性预测。然而，ARIMA模型在处理非线性和复杂时间序列数据时存在局限性。为了克服这一局限性，本工作提出了一种结合ARIMA模型和CNN的混合方法，即CondCNN用于长期时间序列预测。在这一方法中，ARIMA首先用于处理时间序列数据的线性部分，而CNN可以用来捕捉数据中的非线性模式。ARIMA模型表示为：

(5)

式中，y_t为时间序列数据；L为滞后算子；d为差分阶数；p和q分别为自回归项和滑动平均项的阶数；ϕ_i和θ_j为模型参数；ε_t为误差项。采用结合ARIMA和CNN的条件神经网络结构实现时间序列预测的流程如图2所示，具体描述如下。

图2 条件神经网络结构Fig. 2 ConCNN flow chart

（1）对时间序列数据进行预处理，比如去除季节性和趋势成分，确保数据的平稳性。采用ARIMA模型对预处理后的数据进行拟合，得到线性预测部分。

（2）从ARIMA模型的预测中提取残差，即实际观察值与ARIMA模型预测值之间的差异，记为：

(6)

式中，y_t为时间序列在时间点t的实际值；ŷ_t为ARIMA模型在时间点t的预测值。

（3）将预测误差序列e_t作为条件，输入到CNN模型中。训练CNN模型捕捉残差中的非线性模式，并预测未来的残差序列，提升时间序列预测的精度。将CNN模型预测的未来残差与ARIMA模型的线性预测结果相结合，得到最终的预测时间序列，整合后的预测输出记为：

(7)

式中，h为预测的时间步长；n为CNN模型中考虑的时间窗口大小；θ为CNN模型的参数；f(·)为CNN模型的映射函数；ŷ_t^ARIMA为ARIMA模型对时间点t+h的预测值。

3 燃料电池耐久性实验数据及预处理

3.1　燃料电池耐久性实验

本工作采用的燃料电池耐久性实验数据来自法国燃料电池实验室(Fuel Cell Laboratory，FCLAB)。基于图3的实验平台开展了约1750 h的恒定负载耐久性测试，关键参数列于表1中^[19]。用于测试的质子交换膜燃料电池由15个单体电池(活化面积为33.625 cm²，最大电流密度为0.4 A/cm²)构成。测试平台包括氢气罐、减压器、排气阀和氢气入口阀、直流电负载、直流电源模块、燃料电池堆模块、数据采集系统以及用于控制和数据记录的上位机。燃料电池电堆为开放式阴极和封闭式阳极结构，集成了24 V直流风扇以供应空气并调节温度。通过改变输入PWM信号(25 kHz)的占空比来调节风扇速度，使温度控制在最佳区间。此外，在阴极侧通过风扇确保足够的空气供应，使燃料电池始终工作在高化学计量模式下。阴极侧的压力保持与大气压力相等，阳极侧氢气压力固定，每30 s进行一次排气。

图 3 耐久性测试试验平台^[20]Fig. 3 Durability test platform

表1 燃料电池耐久性测试参数^[19]Table 1 Fuel cell durability test parameter

3.2　数据预处理

为平滑数据并减少随机波动的影响，引入数据平滑算法对数据进行过滤。本工作采用Savitzky-Golay(SG)平滑算法对数据进行预处理，具体地，对于数据集中的每个点y_i，SG算法考虑其周围m个邻点，即窗口长度，并在这些点上拟合出n阶多项式，该多项式在中心点处的值被用作平滑后的值ŷ_i，记为：

(8)

式中，y_i₊_j为原始数据集中的点；c_j为通过最小二乘法确定的多项式系数；k为窗口半宽(m=2k+1)，即考虑前后共m个点进行多项式拟合。

通过移除峰值并采用上述平滑算法对原始数据集进行预处理。实验数据集的数据量为6071395，选择的窗口宽度为25000。处理后的实验数据如图4所示。

图4 燃料电池耐久性测试数据Fig. 4 Fuel cell durability test data

4 基于条件神经网络的燃料电池老化性能预测

4.1　老化预测评价指标

本工作采用均方根误差(root mean square error，RMSE)和平均绝对百分比误差(mean absolute percentage error，MAPE)两个评价指标比较模型的预测结果。两个指标的计算方法如式(9)～(10)：

(9)

(10)

式中，n为样本数量；y_i为第i个样本的真实值；ŷ_i为第i个样本的预测值。RMSE和MAPE的值越小，表示模型的预测准确度越高。

4.2　CNN单步预测

本工作首先采用上述提出的CondCNN对燃料电池电压进行单步预测。设时间序列数据集为D，其中包含燃料电池的电压记录V={v₁,v₂…v_T}，通过构建CNN模型预测下一时刻的电压值v_t₊₁，在模型训练阶段，将数据集D划分为训练集和测试集，其中训练集包含前T_train小时的数据，测试集包含剩余的数据。训练集用于模型的参数学习，测试集用于评估模型的泛化能力。模型输入为当前及之前时刻的电压值，输出为下一时刻的电压预测值。CNN模型通过卷积层来提取时间序列的局部特征，并通过全连接层进行特征的综合与预测，采用ARIMA作为条件输入，调节最终的预测模型输出。本工作采用的CNN模型超参数见表2。

表2 CNN模型超参数Table 2 Hyperparameters of CNN model

本工作分别以数据集中的前700 h和1000 h数据作为训练集进行训练，并对模型的预测性能进行了比较分析。记CNN模型在700 h训练数据上的预测结果为P₇₀₀，在1000 h训练数据上的预测结果为P₁₀₀₀。通过对比实际电压值V_test与预测值P₇₀₀和P₁₀₀₀，评估模型在不同训练时长下的预测性能，可视化预测结果如图5所示。

图5 基于CNN的燃料电池电压单步预测结果

Fig. 5 One-step ahead prediction of fuel cell voltage based on CNN

结果表明，在700 h的训练数据下，模型展现出了较好的预测能力，预测结果与实际电压值之间的误差列于表3，当训练时长增加至1000 h时，模型的预测性能得到了显著提升，预测结果P₁₀₀₀的误差进一步减小。这一现象表明，随着训练数据量的增加，CNN模型能够更加准确地获取燃料电池电压变化的特征，从而提高预测的准确性。

表3 基于CondCNN的单步预测结果误差Table 3 Prediction error of one-step ahead prediction based on CondCNN

4.3　CondCNN多步预测

上文中燃料电池电压单步预测是通过训练历史数据来预测未来值，在每次预测之后，实际测量结果被输入到模型中，模型随之更新以进行后续的预测。然而，在进行燃料电池的老化预测时，无法获取未来的实际测量值，即当预测开始时，只有当前时刻的预测值被输入到模型中来进行后续序列的预测。本工作提出的基于ARIMA和CNN的条件神经网络结构能够有效获取燃料电池老化过程中的线性和非线性趋势，提高长期多步预测的准确性。

训练时长为700 h，采用ARIMA进行燃料电池老化趋势的线性预测结果如图6所示。可见，ARIMA算法能够有效预测燃料电池的老化过程的线性趋势，ConCNN采用这一结果作为条件输入来训练CNN网络，能够有效改善多步预测的误差累积问题，避免过拟合。

图6 ARIMA预测结果Fig. 6 ARIMA prediction result

训练时长为700 h的CondCNN多步预测结果如图7(a)所示。本工作采用蒙特卡洛随机失活(Monte Carlo dropout)技术研究预测结果的不确定性，即在预测阶段保留失活层，通过多次前向传播，得到一系列预测结果。通过这一系列预测结果构成了预测分布。本工作重复进行了50次实验，并计算预测结果的中位数，如图7(b)中蓝线所示，蓝色阴影部分为词重复实验的可视化结果，表4列出了不同训练时长的预测结果。

表4 不同训练时长的多步预测结果误差对比Table 4 Prediction error comparison of different training lengths

图7 基于CondCNN的燃料电池电压多步预测结果

Fig. 7 Multi-step ahead prediction of fuel cell voltage based on CondCNN

为验证本工作所提出方法的有效性，将CondCNN与文献中常用的基于LSTM的燃料电池老化预测方法进行对比，图8给出了两种方法进行对比的可视化结果，由于数据的非线性较强，而采用LSTM进行预测是对时间序列的迭代推移，缺乏对燃料电池老化过程中局部非线性特点的考虑，会导致误差不断积累扩大，精确度低，相较于CondCNN达到的RMSE值0.2014，LSTM预测的RMSE值为0.5129。采用ConCNN一方面能够实现燃料电池电压的可靠预测，兼顾燃料电池老化过程中的线性和非线性特征，另一方面，由于引入条件时间序列，能够保证预测的有效性，避免过拟合问题，大大提升了预测效果。

图8 CondCNN与LSTM预测对比Fig. 8 Comparison of prediction using CondCNN and LSTM

5 结论

本工作提出了一种基于CNN的质子交换膜燃料电池老化性能预测方法，采用ARIMA线性迭代预测作为CNN输入，构建条件神经网络，能够有效实现燃料电池老化性能的长期可靠预测，并兼顾燃料电池老化过程中的线性和非线性特征。本工作采用燃料电池耐久性实验数据多角度验证了所提出老化性能预测方法的准确性和可靠性。

本工作提出的燃料电池老化性能预测方法在燃料电池的容错控制、耐老化能量管理、预测性维护等领域具有实际应用价值，未来将研究基于在线预测方法的燃料电池控制策略，充分利用老化预测结果保护和减缓燃料电池系统退化。

第一作者：李从心（1979—），男，博士研究生，高级工程师，研究方向为新能源汽车动力系统算法优化与性能提升，E-mail：setforth@163.com；

通讯作者：岳美玲，博士，讲师，研究方向为燃料电池的性能建模和预测，E-mail：yueml@bjtu.edu.cn。

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《储能科学与技术》推荐|李从心 等：基于条件神经网络的质子交换膜燃料电池的老化性能预测

1 燃料电池原理及老化

1.1 燃料电池原理

1.2 燃料电池老化机制

1.3 燃料电池老化预测

2 条件卷积神经网络结构

2.1 卷积神经网络

2.2 条件神经网络结构