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第一作者：Xiujie Zhao
通讯作者：殷成蓉
通讯单位：南京工业大学
文献链接：
https://doi.org/10.1002/advs.202410807
摘要
本研究针对提高准二维 Ruddlesden-Popper (RP) 钙钛矿太阳能电池的效率和稳定性，开发了具有多功能缺陷钝化作用的聚合物空穴传输材料（HTMs）。通过侧链工程策略，合成了PVCz-ThSMeTPA和PVCz-ThOMeTPA两种聚合物HTMs，它们不仅具有高迁移率，还能有效调节准二维RP钙钛矿的结晶和钝化界面缺陷。特别是PVCz-ThSMeTPA，因其含有更多硫原子的侧链基团，增强了分子间相互作用，优化了能级，并与准二维RP钙钛矿形成了更强的界面相互作用。基于PVCz-ThSMeTPA的倒置准二维PSC实现了高达22.37%的光电转换效率，这是迄今为止报道的准二维RP PSCs中的最高效率之一。
研究成果
南京工业大学殷成蓉在《Advanced Science》上发表了题为“Tailored Polymer Hole-Transporting Materials with MultisitePassivation Functions for Effective Buried-InterfaceEngineering ofInverted Quasi-2D Perovskite Solar Cells”的论文，通过侧链工程策略，成功合成了两种新型聚合物HTMs，PVCz-ThSMeTPA和PVCz-ThOMeTPA，它们具有高迁移率和多点钝化功能。这些聚合物HTMs通过与准二维RP钙钛矿形成更强的界面相互作用，有效提高了钙钛矿薄膜的结晶质量和缺陷钝化效果，从而显著提升了倒置准二维RP PSCs的光电转换效率。特别是PVCz-ThSMeTPA，因其独特的硫原子含侧链基团，展现了优异的缺陷钝化能力和界面相互作用，使得基于该材料的PSCs实现了22.37%的冠军效率。
论文亮点
1.新型聚合物HTMs的合成：通过侧链工程策略，合成了具有高迁移率和多点钝化功能的聚合物HTMs，为提高PSCs性能提供了新材料选择。
2.界面工程的创新：利用聚合物HTMs与钙钛矿之间的强界面相互作用，有效钝化了钙钛矿薄膜的界面缺陷，减少了非辐射复合，提高了器件效率。
3.高效率的实现：基于PVCz-ThSMeTPA的倒置准二维RP PSCs实现了22.37%的光电转换效率，这是该领域的一个重要突破。
4.稳定性的显著提升：研究还展示了PVCz-ThSMeTPA基PSCs在热稳定性和长期稳定性方面的优异表现。
图文导读
图 1 PVCz-ThSMeTPA的分子特征示意图，以及通过PVCz-ThSMeTPA进行的准二维RP钙钛矿的埋藏界面工程机制。
图 2 a. PVCz-ThSMeTPA、PVCz-ThOMeTPA和PTAA的化学结构。b. PVCz-ThSMeTPA和PVCz-ThOMeTPA薄膜的归一化UV-Vis吸收和光致发光（PL）发射光谱。c. PVCz-ThSMeTPA和PVCz-ThOMeTPA的光电流特性。d. 倒置钙钛矿太阳能电池中功能层的结构和能级图。e. 基于ITO/PEDOT:PSS/聚合物HTM/MoO3/Ag结构的SCLC方法测量的空穴注入特性。
图 3 a-c. PVCz-ThSMeTPA、PVCz-ThOMeTPA和PTAA上钙钛矿薄膜的AFM图像。d-f. 不同聚合物HTMs上钙钛矿薄膜的SEM图像。g-i. 不同HTMs上钙钛矿的相应晶粒大小分布。
图 4 a. PVCz-ThSMeTPA、PVCz-ThOMeTPA和PTAA上钙钛矿薄膜的UV-Vis吸收光谱。b. 三种聚合物上钙钛矿薄膜的XRD图谱。c. PVCz-ThSMeTPA和PVCz-ThOMeTPA基钙钛矿薄膜的GIWAXS图谱。d. 钙钛矿薄膜、原始聚合物HTMs和双层钙钛矿/聚合物HTMs薄膜中的Pb 4f、S 2p和I 3d能级的XPS光谱。
图 5 a. 倒置准二维RP PSC的器件结构。b. 三种HTMs冠军电池在AM1.5G（100 mW cm⁻²）下记录的正向扫描和反向扫描的J-V曲线。c. 三种HTMs基PSC的IPCE光谱和集成短路电流密度。d. 基于三种聚合物HTMs的器件的稳态最大功率点输出。e. 三种聚合物HTMs基PSC的效率分布直方图。f. 在惰性气氛中长期稳定性和60 °C连续退火下的三种聚合物HTMs基倒置准二维PSC的稳定性测试。
结论
本研究通过侧链工程策略成功开发了新型聚合物HTMs，并应用于倒置准二维RP PSCs，实现了高效率和高稳定性的光电转换。这些发现不仅为钙钛矿太阳能电池的界面工程提供了新的思路，也为未来高性能PSCs的开发奠定了基础。
作者简介
殷成蓉副教授于2013年获得南京邮电大学博士学位，随后在南京工业大学先进材料研究院从事博士后研究。2015年初赴新加坡南洋理工大学材料科学与工程系进行深造。2017年正式加入南京工业大学先进材料研究院从事教学科研工作。
理论计算
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