固态电池最新成果！连发Nature Mater.、Nature Chem.、Nature Sustain.
学术
2024-10-01 09:11
广东
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一、最新Nature Sustainability：全固态锂离子电池中低成本FeCl3正极制备第一作者：Zhantao Liu, Jue Liu当今市场上，锂离子电池的主要组成仍然依赖于易燃的有机液体电解质和含有稀有金属（如钴或镍）的正极，这引发了一系列安全、成本和环境问题。在此，美国佐治亚理工学院陈海龙教授等人展示了一个FeCl3正极，其成本仅为LiCoO2正极的1%或LiFePO4正极的2%。同时，一旦与固态卤化物电解质和锂铟（Li-In）合金负极结合，它使全固态锂离子电池不需要任何液体成分。值得注意的是，与Li+/Li相比，FeCl3在3.5-3.8V之间有两个电压平台，在1000次循环后保持了83%的初始容量，平均库仑效率为99.95%。结合中子折射和x射线吸收光谱表征揭示了锂离子嵌入\脱出机制以及Fe2+/Fe3+氧化还原过程。本文的工作为发展可持续的电池技术提供了一个有前途的、性能、成本和安全性的良好平衡的途径。相关研究成果以“Low-cost iron trichloride cathode for all-solid-state lithium-ion batteries”为题发表在Nature Sustainability上。图3. 充放电过程中FeCl3中的氧化还原活性元素。Low-cost iron trichloride cathode for all-solid-state lithium-ion batteries, Nature Sustainability.https://doi.org/10.1038/s41893-024-01431-6二、最新Nature Chemistry：调整集体阴离子运动助力固态卤化物电解质中的超离子电导率！通讯作者：陈海龙教授, Jue Liu, 莫一非教授通讯单位：佐治亚理工学院, 美国橡树岭国家实验室, 美国马里兰大学Li3MX6系列的卤化物（M=Y、In、Sc等，X=卤素）是新兴的用于全固态锂离子电池的固态电解质材料。与现有的硫化物固态电解质相比，它们具有更大的化学稳定性和更宽的电化学稳定性窗口，但具有较低的室温离子电导率。在此，美国佐治亚理工学院陈海龙教授，美国橡树岭国家实验室Jue Liu和美国马里兰大学莫一非教授等人报道了Li3YCl6中的超离子跃迁是由阴离子的集体运动触发的，这可以通过同步辐射x射线、中子散射表征和从头算分子动力学模拟得到证明。在此基础上，采用了合理的设计策略，降低了转变温度，从而提高了该族化合物的室温离子电导率。因此，本文合成了Li3YClxBr6-x和Li3GdCl3Br3，其中Li3YCl4.5Br1.5和Li3GdCl3Br3的室温电导率分别为6.1和11 mS cm-1。这些材料为高性能固态电池的室温超电子导体的设计开辟了新的途径。相关研究成果以“Tuning collective anion motion enables superionic conductivity in solid-state halide electrolytes”为题发表在Nature Chemistry上。图2. 不同温度下ND模式产生的LYC离子电导率和Li扩散路径。图3. 阴离子配体的集体运动及其对锂离子扩散行为的影响。图5. 激活Li3YCl6-xBrx中a-b面内的2D Li+扩散路径。图6. Li3GdCl3Br3作为固态电解质的设计。Tuning collective anion motion enables superionic conductivity in solid-state halide electrolytes, Nature Chemistry. https://doi.org/10.1038/s41893-024-01431-6三、最新Nature Materials：利用电子背散射衍射对固态电池中锂和钠的微观结构进行成像！
第一作者：Till Fuchs, Till Ortmann通讯作者：Till Fuchs, Jürgen Janek“无负极”电池可以实现更高的能量密度，同时提高安全性和简化制造，从而大幅加速当前的固态电池技术。到目前为止，已有各种策略报道来控制电沉积碱金属的均匀致密形貌，但迄今为止电沉积碱金属的微观结构尚不清楚，也没有找到合适的表征途径。在此，德国吉森大学Jürgen Janek教授和Till Fuchs等人提出了一种方案，使用电子背散射衍射（EBSD）分析锂和钠箔以及沉积薄膜的微观结构，且其成功取决于所有步骤都在惰性气体或高真空中运行，在低温条件下进行精细聚焦离子束（FIB）切割/抛光，以及具有高灵敏度的EBSD系统。首先，结果表明，尽管锂和钠含量高，但在室温储存过程中既没有发生大量的颗粒生长，也没有在低温FIB制备过程中发生颗粒生长。其次，分析了Cu|Li6.5Ta0.5La3Zr1.5O12（Cu|LLZO）和不锈钢|Li6PS5Cl（SS|LPSCl）界面上电沉积的微观结构，以及碳涂层Al|Na3.4Zr2Si2.4P0.6O12（Al|NZSP）界面上的钠沉积，显示出明显的大颗粒柱状生长。这些观察结果为大金属晶粒的电化学生长提供了初步的观点，并为碱金属负极电化学性能和微观结构相关性的后续工作开辟了多种选择。本工作的主要目的是分析无负极电池中电沉积碱金属薄膜的晶粒尺寸和取向，以及在代表性的截面上电溶解后的孔隙形成，以促进对微观结构-性质关系的理解。然而，在结果能够被可靠地解释之前，需要一种不改变金属晶粒尺寸的方案，包括在制备和随后的退火过程中加热产生的伪影。此外，有必要确定锂和钠在室温下是否退火/重结晶以及在多大程度上退火/再结晶。相关研究成果以“Imaging the microstructure of lithium and sodium metal in anode-free solid-state batteries using electron backscatter diffraction”为题发表在Nature Materials上。图3. 利用FIB截面和EBSD对不同CC|SE界面电沉积锂和钠进行微观结构分析。图4. 碱金属电极与SE接触的电沉积和电溶解过程中的微观结构演变分析。图5. 在电化学沉积和剥离过程中沉积的碱金属薄膜的柱状微观结构的演变示意图和起源。Imaging the microstructure of lithium and sodium metal in anode-free solid-state batteries using electron backscatter diffraction, Nature Materials.https://doi.org/10.1038/s41563-024-02006-8
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