引入氟化电解液添加剂在基于硅的阳极上构建富含锂氟化物(LiF)的固态电解质界面(SEI)层，已被证明是一种有效策略，用于应对其在循环过程中的巨大体积变化。然而，目前大多数关于含氟添加剂的研究都集中在它们的分解热力学上，缺乏关于添加剂分子结构与其分解动力学之间相关性的研究。
基于此，北京大学深圳研究生院杨卢奕团队提出了设计并合成了两种氟化酯添加剂，二乙基氟丙二酸酯（F1DEM）和二乙基2,2-二氟丙二酸酯（F2DEM），以探索添加剂的分解动力学与SEI形成过程之间的关系。
通过结合大量的表征和模拟，研究发现尽管F1DEM和F2DEM具有相似的还原热力学，但F1DEM由于其单氟化的-CHF-基团，展现出更优的还原动力学，从而在SEI形成的早期阶段更有效地促进了富含LiF层的形成。
这种富含LiF的层有助于在SiOx阳极上构建更为坚固的SEI，与双氟化的F2DEM相比，F1DEM能够更快地在阳极表面形成稳定的钝化层，有效抑制了副反应的发生。
并更好地适应了阳极材料的体积变化，从而在实际测试条件下显著提高了5Ah 21700型圆柱形电池的循环稳定性，实现了1000个循环后84%的容量保持率。
这项研究通过揭示电解液添加剂的反应动力学在SEI稳定性中的重要作用，为构建基于硅的阳极上稳定的SEI提供了新的见解。
Tuning Reaction Kinetics of Fluorinated Molecules to Construct Robust Solid Electrolyte Interphases on SiOx Anode
Angew. Chem. Int. Ed. 2024, e202413927
https://doi.org/10.1002/anie.202413927
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