文献速递|中科院大学重庆学院JHM:利用富含氧空位的入侵植物生物炭催化剂克服水中剧毒I-DBPs的缓慢去除效率：实验和理论研
文摘
科学
2024-10-21 08:45
北京
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第一作者：Yu-Han Fan
通讯作者：陈明 硕导
通讯单位：中国科学院大学重庆学院
DOI：10.1016/j.jhazmat.2023.132086
开发有效、安全的催化剂，用于深度去除含碘 X 射线造影剂，对于克服去除效率低引起的高毒性碘替代消毒副产物（I-DBPs）非常重要。本研究采用一步水热碳化法合成了一种新型富氧空位异相生物炭催化剂（Mo-Co-ECM），并通过过一硫酸盐（PMS）的活化将其用于深度去除碘己醇（IOH）。结果表明，加入 PMS 3 分钟后，Mo-Co-ECM/PMS 系统对 IOH 的去除率达到 100%，与 Co-ECM/PMS 和 ECM/PMS 系统相比，降解效率更高。降解过程中只发现了 9 种 I-DBP，其中主要是小分子化合物（MW<400）。深度降解抑制了有毒中间产物的形成。密度泛函理论和电子自旋共振表明，由于 Mo 和氧空位的存在，电子传递能力得到提高，加速了 Co3+/Co2+ 的循环，从而提高了 Mo-Co-ECM/PMS 体系的催化活性。这项研究有望为减少污染物高级氧化过程中有毒中间产物的产生，同时回收资源提供一种通用方法。本研究开发了一种从入侵植物中通过一步水热碳化法提取的富含Ova的异质双金属生物炭催化剂（Mo-Co-ECM），通过活化PMS来净化被IOH污染的水。生物炭的原料选择了Erigeron canadensis（EC）。研究了 Mo-Co-ECM/PMS 系统对 IOH 的去除效率、动力学以及对其他污染物的通用性。此外，还探讨了 pH 值、用量和阴离子等影响因素。阐明了 Mo-Co-ECM 对 PMS 的活化机制以及 IOH 在污染水中的转化。特别是通过理论计算研究了 Ova 的作用。此外，还利用毒性估算软件工具（T.E.S.T.）对污染水修复前后的毒性进行了测试，并进行了放射木的生长实验。此外，还利用催化剂/石英砂柱的流动实验来评估拟议的 Mo-Co-ECM/PMS 系统的应用情况。本研究开发了富含 Ova 的 Mo-Co-ECM 催化剂，用于深度去除水中的 IOH。Ova 的存在增强了催化剂的电子传递能力以及反应体系中 Co3+/Co2+ 的循环。Mo-Co-ECM/PMS 系统具有广泛的应用范围和出色的稳定性。其深度降解和快速降解的特性有效抑制了降解产物的数量和毒性。除 IOH 外，Mo-Co-ECM/PMS 体系在降解 TC、RhB 和 BPA 方面也表现出良好的通用性。总之，本研究提出了一种通过深度降解/矿化来抑制降解产物形成的有效策略。
Yu-Han Fan, Yu-Wei Lu, Faisal Hayat, Yu-Han Mei, Ming Chen, Overcoming slow removal efficiency-induced highly toxic I-DBPs in water by oxygen vacancies enriched invasive plant biochar catalyst: Experimental and theoretical studies, Journal of Hazardous Materials, 2023, https://doi.org/10.1016/j.jhazmat.2023.132086
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