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二氧化碳电化学还原反应（CO₂RR）是将CO₂转化为高附加值化学品的绿色技术。然而，传统中性或碱性介质中的MEA（膜电极组装体）电解槽面临碳酸盐生成导致的CO₂利用效率下降和碳效率低的瓶颈。此外，酸性MEA虽能抑制碳酸盐生成，但却因氢析出反应（HER）的竞争而显著降低了CO₂RR的选择性。
成果简介
研究团队开发了一种基于超疏气聚乙烯亚胺（PEI）水凝胶的缓冲层，通过调控阳极微环境，有效提高了CO₂RR的碳效率。在最佳条件下，该方法实现了在双极膜（BPM）和阳离子交换膜（CEM）MEA中单程CO₂利用率分别为81%和77%，大幅突破了传统MEA的碳效率极限。该研究为CO₂RR工业化提供了一种全新的界面工程策略。
研究亮点
突破碳效率极限：实现了单程利用率81%，超越传统碳酸盐限制的理论极限（50%）。
高效CO₂传质：通过优化PEI水凝胶孔隙率，提高了局部CO₂的再生与传质效率。
抗酸性挑战：在酸性条件下保持高效碳还原，同时抑制HER反应。
工业化潜力：MEA电解槽的能效高达37%，展现出强大的实际应用前景。
配图精析
图1：超疏气水凝胶缓冲层的设计与表征
展示了PEI水凝胶的合成及其与Ag气体扩散电极的结合结构。能量散射谱图证实了均匀的CsHCO₃分布。
图2：PEI浓度对缓冲层性能的影响
不同PEI浓度条件下的孔隙率与电池内阻的关系，以及最佳浓度（2.1% PEI）下的最低内阻与最佳碳效率。
图3：酸性MEA中的CO₂还原性能
测试了在pH为0.5条件下，缓冲层如何提高CO₂单程利用率，并维持长期操作的稳定性。
图4：CO₂再生与传质机制的COMSOL模拟
模拟展示了PEI水凝胶层在不同孔隙率下对CO₂浓度与pH的分布影响，揭示了缓冲层的再生机制。
图5：不同MEA系统的能效与碳效率对比
将基于BPM、CEM和AEM的MEA在碳效率和能效上的表现进行系统对比，凸显了PEI缓冲层策略的优越性。
展望
本研究通过超疏气水凝胶缓冲层的界面工程，显著提高了CO₂RR的碳效率和能效，为传统MEA面临的碳酸盐生成问题提供了解决方案。未来，该策略可进一步推广至其他电化学反应体系，为绿色能源技术的创新发展提供重要支持。
文献信息
标题：Engineering the catalyst interface enables high carbon efficiency in both cation-exchange and bipolar membrane electrolyzers
期刊：Applied Catalysis B: Environmental and Energy
DOI：10.1016/j.apcatb.2024.124691
原文链接：https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2024.124691
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