光催化,最新Nature Catalysis!

文摘   2024-11-03 10:00   上海  


通讯

近期顶刊速报!!!

第一作者:Yigao Yuan

通讯作者:Peter Nordlander,Naomi J. Halas 

通讯单位:美国德克萨斯州休斯顿莱斯大学

文献链接:

https://doi.org/10.1038/s41929-024-01248-8

摘要

本文介绍了一种基于可再生天线-反应器等离子体光催化剂的蒸汽甲烷重整(SMR)技术,用于高效、选择性地生产氢气。研究团队通过结合铜(Cu)天线和催化活性的铑(Rh)反应器,开发了一种Cu-Rh表面合金,实现了对SMR的光催化。这种光催化剂主要通过等离子体介导的热载流子降低活化能垒,提高了催化稳定性。在热催化过程中,催化剂会因氧化和积碳而失活,但可以通过共振光照实现再生。该研究不仅提供了一种绿色且潜在更高效的氢气生产工艺,还深入探讨了光催化SMR的机制,为等离子体光催化技术的发展提供了新见解。

研究成果

Peter Nordlander&Naomi J. Halas 《Nature Catalysis》上发表了题为“Steam methane reforming using a regenerable antenna–reactor plasmonic photocatalyst”的论文,成功开发了一种Cu-Rh天线-反应器光催化剂,用于蒸汽甲烷重整反应。该催化剂在光催化条件下表现出高反应活性、选择性和稳定性。实验结果表明,Cu19.5Rh0.5光催化剂具有最高的氢气转化频率(TOF),达到0.308 s-1。此外,通过调整光照条件,研究团队还实现了对CO和CO2产率的光学控制,展示了等离子体驱动催化中化学选择性调控的潜力。

论文亮点

1.等离子体光催化技术:利用金属纳米颗粒中的表面等离子体衰减产生的热载流子,克服了传统光催化SMR的局限性。

2.天线-反应器(AR)复合体:通过将等离子体材料与传统催化活性金属形成AR复合体,增强了异质光催化反应的活性、选择性和稳定性。

3.光催化剂的再生能力:在热催化过程中失活的催化剂可以通过光催化条件实现再生,恢复其反应活性和选择性。

4.光学控制化学选择性:通过调整光照条件,实现了对CO和CO2产率的精确控制,为光催化反应的选择性调控提供了新策略。

图文导读

图1 | 光催化SMR

图2 | 光催化SMR机制研究

图3 | 热催化失活和光催化再生

图4 | 光催化再生机制研究

结论

本研究开发的Cu-Rh天线-反应器光催化剂为蒸汽甲烷重整提供了一种高效、选择性的光催化途径。通过优化Rh负载量和光照条件,实现了催化剂的高活性和稳定性。此外,该催化剂在热催化过程中失活后,可以通过光催化条件实现再生,为等离子体光催化技术的应用和催化剂的再生提供了新的可能性。


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