图1:TEG共溶剂的双齿配位
(a)H2O和TEG的ESP以及Zn2+-H2O和Zn2+-TEG的优化结合几何。颜色:锌、青色;C、灰色;H、白色;O、红色;(b)加入TEG后Zn2+配位环境和界面化学示意图。
图2:溶剂化套的调节
(a)Zn箔、ZnOTF-H2O和ZnOTF-TEG-H2O的归一化Zn k边XANES光谱;插图:放大后的Zn k边缘XANES光谱;(b)ZnOTF-H2O和ZnOTF-TEG-H2O在R空间的EXAFS光谱;(c)ZnOTF-H2O和ZnOTF-TEG-H2O的EXAFS光谱小波变换图像;(d)不同电解质的67Zn NMR;(e)ZnOTF-H2O和(f)ZnOTF-TEG-H2O中MD模拟所得Zn2+的三维快照、径向分布函数和配位数;通过MD模拟得到Zn2+在(g)ZnOTF-H2O和(h)ZnOTF-TEG-H2O中具有代表性的溶剂化结构和相应的百分比。
图3:ZnOTF-TEG-H2O中Zn阳极的SEI结构详细描述
(a)Zn-H2O界面和(b)Zn-TEG界面电荷密度差的空间分布,青色区和黄色区分别代表电荷消耗和电荷积累;(c)H2O、TEG和OTF-阴离子的LUMO能级;(d)ZnOTF-H2O和ZnOTF-TEG-H2O溶剂化结构的LUMO能级;(e-g)在ZnOTF-TEG-H2O中循环的SEI层HRTEM图像;(h,i)ToF-SIMS检测ZnOTF-TEG-H2O中Zn阳极上CH-和F-的空间分布;(j,k)ZnOTF-TEG-H2O中Zn阳极上F 1s和C 1s的深度XPS光谱。
图4:用原位原子力显微镜分析了SEI的形成过程和力学稳定性
(a,d)ZnOTF-H2O和ZnOTF-TEG-H2O中HOPG在OCP处的AFM形貌图;循环伏安法阴极扫描(b,c)ZnOTF-H2O和(e,f)ZnOTF-TEG-H2O形成的SEI的AFM形貌图;白色箭头表示扫描方向;(g,h)ZnOTF-H2O和ZnOTF-TEG-H2O中SEI的杨氏模量图和(i)DMT模量分布。
图5:抑制ZnOTF-TEG-H2O中的副反应和Zn枝晶
(a)在扫描速率为10 mV s-1的情况下,采用计时测温法和EQCM跟踪不同电解质下的电镀/剥离过程;(b)基于EQCM的三极电池的质量效率;(c)ZnOTF-H2O和ZnOTF-TEG-H2O在1 mA cm-2下循环100次后Zn阳极的XRD谱图;(d,e)ZnOTF-H2O和(g,h)ZnOTF-TEG-H2O在1 mA cm-2下镀100次后的SEM图像;(f)ZnOTF-H2O和(i)ZnOTF-TEG-H2O中锌阳极在60℃高温下以1 mA cm-2循环100次后的SEM图像。
图6:ZnOTF-TEG-H2O的电化学性能增强
(a)在0.5 mA cm-2下ZnOTF-H2O和ZnOTF-TEG-H2O中Zn||Cu电池的循环性能;(b)60℃高温下,容量为0.5 mAh cm-2、1 mA cm-2的Zn||Cu电池的循环性能;(c)ZnOTF-H2O和ZnOTF-TEG-H2O在5 mA cm-2、DoD为85%时的循环性能;(d)高DoD(≥50%)下Zn||Zn电池的循环性能与以往报道的比较;(e)60℃高温下Zn电池的循环性能;(f)ZnOTF-H2O和ZnOTF-TEG-H2O中Zn||V2O5电池的循环性能和CE;(g)Zn||V2O5全电池的循环性能与以往报道的比较;(h)Zn||V2O5软包电池在不同电解质中的循环性能。