『AEM』中科大任晓迪教授团队:用于稳定Zn金属负极的抗溶胀超分子交联水凝胶界面

学术   2024-09-27 08:00   湖北  

全文摘要

水系Zn金属电池有望实现大规模储能,但面临枝晶形成、体积变化和副反应等挑战。在此,中国科学技术大学任晓迪教授团队介绍了一种新型抗溶胀超分子交联水凝胶(SCH)界面,用于稳定Zn金属阳极。SCH由环糊精分子与聚乙烯醇交联而成,提供了一种增强阳极稳定性的多方面方法。它通过为Zn2+的运动创造明确的途径来均匀离子通量并抑制Zn枝晶的生长。超分子结构选择性捕获SO42-离子,有效溶解Zn2+以及实现快速离子传输。此外,通过破坏水团簇氢键,SCH减少了自由水活性,减轻了Zn表面的腐蚀。电化学测试证明了SCH-Zn的优异性能,对称电池在4 mA cm-2/2 mAh cm-2和10 mA cm-2/5 mAh cm-2下的使用寿命分别为1800小时和1100小时。Zn||Cu半电池在500次循环中保持99.7%的库仑效率,而带有聚苯胺阴极的全电池在5 A g-1下表现出1500次循环的稳定循环,没有明显的容量衰减。这些结果突出了SCH在稳定Zn阳极方面的有效性。本研究为高性能水系Zn电池提供了一种新的界面工程策略,有望加速其在大规模储能中的实际应用。



图文速递





图1

a)裸Zn、b)PVA-Zn和c)SCH-Zn的Zn沉积示意图。





图2

a)SCH-Zn的俯视图和b)横截面图的SEM图像。c)裸Zn和SCH-Zn的水接触角。d)β-CD、SCH、PVA和柠檬酸的FT-IR光谱。e)SCH化学结构图示。2 mA cm-2/1 mAh cm-2处f)PVA-Cu和g)SCH-Cu上Zn沉积形态的SEM图像。插图:相应SEM图像的放大倍率。h)裸Zn、PVA-Zn和SCH-Zn的CA测试。





图3

a)浸入ZnSO4溶液后水凝胶中的吸收离子浓度。b)PVA和SCH浸入ZnSO4溶液前后的FT-IR光谱。c)PVA和SCH的溶胀比与浸入水中的时间的关系。d)CD分子在SCH中的吸附机理图示。e)膨胀PVA和抗膨胀SCH剪切应力试验示意图和f)演示。g)以碳布为基材吸水后PVA和SCH的抗剪切强度测试。





图4

a)裸Zn和SCH-Zn的LSV图。b)10个周期后裸Zn和SCH-Zn的奈奎斯特图。c)裸Zn和SCH-Zn的塔菲尔图。d,e)裸铜和SCH-Cu在d)4 mA cm-2/2 mAh cm-2和e)10 mA cm-2/5 mAh cm-2条件下的循环性能。f)SCH-Zn在10 mA cm-2/5 mAh cm-2条件下的电压曲线。g,h)裸Zn和SCH-Zn在g)4 mA cm-2/2 mAh cm-2和h)10 mA cm-2/5 mAh cm-2条件下的循环性能。





图5

a,b)在5 A g−1下循环的a)裸Zn||PANI和b) SCH-Zn||PANI全电池的电压分布图。c,d) c)2 A g−1和d)5 A g−1条件下裸Zn和SCH-Zn的循环性能。e)5次循环后Zn||MnO2全电池的Nyquist图。f)裸Zn||MnO2和SCH-Zn||MnO2全电池在2 C (1 C=300 mA g−1)下的循环性能。



研究结论

在这项研究中,研究人员成功开发了一种超分子交联水凝胶作为水系Zn电池中Zn金属负极的表面界面,解决了负极稳定性的关键挑战。SCH界面以交联环糊精分子作为非离子离子再分布器为特征,有助于均匀的Zn2+助焊剂,同时抑制枝晶生长。至关重要的是,SCH结构通过破坏水簇氢键和限制SO42-离子来有效减轻腐蚀和HER,从而显著降低Zn表面的游离水活度。这种机制与SCH的抗溶胀性能一起确保了长期稳定性和对Zn表面的强烈附着力。因此,SCH-Zn负极表现出卓越的电化学性能,包括在对称电池中在4 mA cm-2/2 mAh cm-2下延长了1800 h的循环寿命,并通过SCH-Zn||PANI电池在5 A g-1下保持1500次高度稳定的循环。这些结果代表了水系Zn电池技术的重大进步。SCH相间设计为开发高度可逆的Zn金属负极提供了一种有前途的策略,有可能加速高性能水系Zn电池在大规模储能应用中的实际应用。未来的工作可以探索SCH生产的可扩展性及其对其他金属阳极系统的适用性,为下一代储能技术中的功能界面设计开辟新途径。



文章信息

Anti-Swelling Supramolecule-Crosslinked Hydrogel Interphase for Stable Zn Metal Anodes

Xuan Luo,Qingshun Nian,Qi Dong,Digen Ruan,Zhuangzhuang Cui,Zihong Wang,Bing-Qing Xiong,Xiaodi Ren*
https://doi.org/10.1002/aenm.202403187



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