大连理工大学傅志强团队ES&T:调整传质模型揭示户外塑料化学物质耗散:转化过程的关键作用

文摘   2025-01-24 10:03   浙江  
2025年1月24日,来自大连理工大学傅志强团队的Wenjing Han等人在*Environmental Science & Technology*上发表了题为“Chemical Dissipation from Outdoor Plastics: The Significant Impact of Transformation Processes Revealed by Adjusted Mass Transfer Modeling”的研究,揭示了户外塑料中化学物质的耗散规律及转化过程的重要影响。
研究背景
全球塑料产量巨大,2022年达4003万吨,中国产量占比32%。塑料的大量使用和不当处理,不仅产生微塑料污染,还会释放化学添加剂,带来环境和健康风险,这一问题已受到联合国环境规划署关注。然而,塑料产品中化学物质的释放情况仍不明确。
以往室内模拟实验虽能研究化学物质从建筑材料和塑料制品中的释放,构建的传质模型却难以应用于复杂的户外环境。因为在户外,塑料添加剂的释放受太阳辐射、热、雨水、臭氧等多种因素影响,且添加剂会发生氧化等转化反应。塑料防护网作为广泛使用的户外塑料制品,其化学物质在自然条件下的耗散情况未知,且塑料添加剂在户外风化后的转化产物相关信息匮乏,部分转化产物毒性甚至高于母体。因此,本研究通过户外风化实验,结合改进的传质模型和可疑筛查技术,探究塑料防护网中化学物质的耗散动力学、转化产物等,为塑料添加剂管理和绿色塑料设计提供依据    
本研究对三种塑料防护网中20种 “优先关注” 化学物质(包括防晒剂、邻苯二甲酸酯、苯并三唑类紫外线稳定剂和多环芳烃)在180天内的户外耗散情况进行量化分析。结果显示,防晒剂和多环芳烃的含量在5天内降至初始浓度的50% 以下。通过整合转化过程的改进传质模型,能较好地再现耗散动力学(中位决定系数R^2=0.82),表明耗散过程中释放与转化同步发生。这些化学物质的平均耗散半衰期为19.7天,且与分子中的孤电子对数和碳原子数呈正相关。出乎意料的是,转化对化学物质总耗散的贡献率达82.1%,在邻苯二甲酸二(2 - 乙基己基)酯(DEHP)和UV - 326等物质中尤为明显。对塑料防护网中生成产物的可疑筛查表明,光解、臭氧和羟基自由基诱导的氧化是主要转化过程,2 - 乙基己基苯甲酸酯产物浓度与母体DEHP相当,证实了这一点。这些发现突出了转化在塑料化学物质耗散中的关键作用,有助于更精确地评估化学物质排放,并为未来开发环境友好型塑料提供参考。    
图 1.塑料防护网中邻苯二甲酸酯、苯并三唑紫外线稳定剂、防晒霜和多环芳烃的残留平均浓度 (A) 和颜色变化 (B)(DNOP 代表邻苯二甲酸二正辛酯,OS 表示水杨酸辛酯,Ant 代表蒽)。   
图 4.母体化合物及其转化产物的浓度 (A);PPN (B) 中 DEHP 的拟议转化途径(在 1 级鉴定的转化产物以蓝色表示,BP-1 是 2,4-二羟基二苯甲酮,4MCA 表示 4-甲氧基肉桂酸,MNOP 代表邻苯二甲酸单辛酯)。
Han, W., Su, L., Xie, Q., Xiao, Z., Zhang, Y., Chen, X., Fu, Z., & Chen, J. (2025). Chemical Dissipation from Outdoor Plastics: The Significant Impact of Transformation Processes Revealed by Adjusted Mass Transfer Modeling. *Environmental Science & Technology*. https://doi.org/10.1021/acs.est.4c08651

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