环境科学：乡镇生活污水处理厂抗生素污染研究：现状、风险与应对策略

文摘 2025-01-14 12:10 中国澳门

摘要: 抗生素的滥用使得大量抗生素进入污水处理厂中, 但乡镇污水处理厂中抗生素的污染尚未引起重视. 为了解乡镇污水处理厂中抗生素的污染水平及去除特性, 考察了15座乡镇污水处理厂进出水中15种抗生素的污染水平和去除效率, 并评估了其对水生生物和人体健康构成的风险. 结果表明, 进出水中四环素类抗生素（TCs）检出浓度最高, 四环素（TC）和土霉素（OTC）最高检出浓度可达（4 943.69±4.31）ng·L^-1和（3 907.81±52.04）ng·L^-1. 在乡镇污水处理厂中, A/O和A²/O工艺对抗生素的去除能力强于MBR工艺. 生态风险评估表明, TCs和喹诺酮类抗生素（FQs）具有较大的风险商值, 会对水生生物造成中高风险；而磺胺类抗生素（SAs）对水生生物造成低风险. 虽然抗生素会对水生生物造成风险, 但对人体健康的风险可忽略不计. 研究结果可为今后乡镇污水处理厂工艺的升级改造和地区抗生素排放标准的制定提供支撑.

一、研究背景与意义

在全球抗生素使用格局中，我国占据着极为特殊的地位，年消耗量约达 1.5×10⁵ - 2×10⁵ t。其中，近一半用于人类医疗领域。人体对摄入抗生素的吸收和代谢并不完全，大量母体化合物及代谢产物随尿液、粪便排出体外，最终汇集到污水处理厂。抗生素的存在严重干扰污水生物处理过程，抑制微生物生长，进而影响污水处理效果。以往研究多聚焦城市污水处理厂，乡镇污水处理厂的抗生素污染问题长期被忽视，鉴于乡镇污水排放对周边水环境的直接影响，深入探究乡镇污水处理厂抗生素污染状况及风险迫在眉睫。

二、实验设计与方法

（一）材料准备

本实验采用了先进的超高效液相色谱 - 质谱/质谱联用仪（UPLC-MS/MS）、固相萃取仪、氮吹仪等专业仪器，以及甲醇、甲酸、乙二胺四乙酸二钠等色谱纯试剂，并以超纯水为实验用水。所选用的 15 种抗生素标准品涵盖 6 种磺胺类（SAs）、4 种四环素类（TCs）、3 种喹诺酮类（FQs）和 2 种大环内酯类（MLs），纯度均高于 99%，为精准检测提供了可靠保障。

（二）样品采集与处理

于 2023 年 7 月，对四川省宜宾市 15 座乡镇污水处理厂展开全面采样，其总处理规模达 2.258×10⁵ m³·d⁻¹。采集的 1.5 L 水样迅速置于聚乙烯瓶，加入甲醇抑制微生物活性后避光保存。实验室中，水样依次经 0.45 μm 玻璃纤维滤膜过滤除杂、磷酸水溶液调 pH 至 3.0、乙二胺四乙酸二钠溶液螯合重金属等精细预处理。后续利用固相萃取技术富集抗生素，依次经小柱活化、水样富集、淋洗、抽真空、洗脱、氮吹、复溶、过滤定容等复杂流程，确保样品处理的科学性与准确性。

（三）检测与质量控制

运用 UPLC-MS/MS 进行抗生素定量分析，精心设置进样量 3 μL、柱温 40℃，流动相为 0.1%甲酸水（A）和甲醇（B）并按特定梯度洗脱程序操作；质谱检测采用多反应监测（MRM）与电喷雾正离子源（ESI+）模式，精确调控氮气、毛细管电压、离子源温度、脱溶剂气温度及流速等参数。严格遵循美国环保署（EPA）要求，采用外标法，以 100 mL 超纯水作空白对照，加入抗生素标准混合液进行空白加标回收实验，每个样品设 3 个平行，同时配制系列标准溶液用于校准曲线绘制，确保数据质量可靠。

（四）风险评估模型

生态风险评估采用风险商值法（RQ），其核心公式为RQ_E = \frac{MEC}{PNEC}，其中 MEC 为实测环境浓度，PNEC 为预测无效应浓度，依据急性或慢性毒性数据与相应评估因子（急性 1000、慢性 100）比值确定。人体健康风险评估依据人体对抗生素日均可接受量（ADI），通过公式$RQ_H=\frac{MEC}{DWEL}$计算风险商值，DWEL 由 ADI、人均体重（BW）、肠胃吸收率（AB）、暴露频率（FOE）及每日饮水量（DWI）等参数综合得出，依 RQ 值大小划分风险等级，为全面评估抗生素风险提供量化依据。

三、实验结果分析

（一）抗生素浓度分布特征

15 种抗生素在乡镇污水处理厂进出水中普遍检出，其中 SDZ、SMX、SMM、OFL、TC 和 OTC 检出率高达 100%，部分抗生素检出率在 86.67% - 33.33%之间，ERY 和 CTM 检出率较低。进出水抗生素总浓度分别处于（745.48±7.58） - （9229.20±6.40）ng·L⁻¹和（78.27±0.01） - （2044.32±52.75）ng·L⁻¹区间，TCs 类尤其是 TC 和 OTC 浓度显著高于其他类别，最高检出浓度分别可达（4943.69±4.31）ng·L⁻¹和（3907.81±52.04）ng·L⁻¹，这与我国 TCs 广泛应用于医疗和畜牧领域密切相关。

图 1 各污水处理厂进出水中抗生素的浓度

（二）区域对比与差异

与国内其他地区相比，宜宾地区乡镇污水处理厂出水中 SAs 和 MLs 浓度整体处于较低水平，如 SDZ、SMX 等浓度低于兰州、深圳等多地；FQs 中 OFL 浓度较低但 NOF 和 CIP 浓度偏高，特别是 CIP，表明该地区对不同 FQs 去除效果存在显著差异；TCs 浓度较高，TC 出水浓度在部分厂甚至可达 1507.93 ng·L⁻¹，ERY 和 CTM 浓度则远低于其他地区，反映出区域间抗生素使用习惯及污水处理工艺对污染物浓度的复杂影响。

（三）处理工艺对去除效果的影响

MBR 工艺在处理 SAs 和 FQs 时出现负去除现象，主要归因于 SAs 的共轭代谢物聚合及向母体化合物转化，以及 FQs 在污水处理中易出现的特殊反应。A/O 工艺除个别 SAs 外对多数抗生素呈正去除，对 SMX 和 FQs 去除效果显著优于 MBR 工艺，得益于反硝化过程产生的中间产物促进降解。A²/O 工艺对 4 类抗生素均有正去除效果，对 SAs、FQs 和 TCs 去除能力较强，但 MLs 去除较弱，与二沉池污泥回流导致聚合物释放有关，整体上 A/O 和 A²/O 工艺对抗生素去除能力强于 MBR 工艺。

表 8 不同工艺对抗生素的平均去除能力

抗生素	MBR	A/O	A²/O
SDZ	-131.56~4.86	-6.87~58.89	3.52~24.12
SPD	-288.68 ~55.73	ND	26.74~55.73
SMD	100	ND	64.73
SMX	12.76~100	91.30~100	39.96~85.43
SMM	-100.95 ~96.88	-15.50~13.28	8.94~19.28
TMP	34.85~100	89.94	100
OFL	-14.08~86.00	64.71~92.87	32.52~100
NOF	-288.68~55.73	14.90~92.07	50.33~100
CIP	-49.92~100	37.04~89.47	11.40~100
DOX	35.70~100	20.22~100	100
TC	69.20~100	69.50~96.92	50.10~99.59
OTC	67.26~100	72.83~100	98.55~100
CTC	37.50~100	22.92~100	100
ERY	41.43	ND	10.49
CTM	92.92	ND	ND
1）ND表示未检出

（四）生态与健康风险评估结论

生态风险评估显示，FQs 和 TCs 的风险商值较高，对水生生物构成中高风险，是生态风险的关键贡献者，SAs 风险商值低于 0.1 属低风险。在人体健康风险评估方面，出水中抗生素的 RQₕ值均低于 0.01，表明对人体健康风险可忽略不计，但鉴于 FQs 和 TCs 的生态风险，仍需强化监测与管控。

四、研究结论与展望

本研究全面揭示了乡镇污水处理厂抗生素污染的严峻现状，明确了不同处理工艺的效能差异及抗生素的生态与健康风险特征，为乡镇污水治理提供了关键的理论与数据支撑。未来研究可拓展至不同季节、更大规模样本及多种新型污染物协同分析，深入探究抗生素与微生物群落的复杂交互机制，助力优化污水处理工艺、完善排放标准，推动乡镇水环境可持续发展，守护生态安全屏障。

TANG Tao-tao, ZHAO Zhi-yong, WANG Yin, QIAO Xiao-juan, GU Bao-chao, WANG Wei-qi, QU Yan-hui. Antibiotic Pollution Level and Ecological Risk Assessment of Township Wastewater Treatment Plants[J]. Environmental Science, 2025, 46(1): 296-304.

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