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期刊：Nature
单位：清华大学化学系、重庆大学化学化工学院
作者：刘强副教授、蓝宇教授课题组Mingyang Wang, Shihan Liu, Hao Liu, Yujie Wang Yu Lan, Qiang Liu
原文篇名：Asymmetric hydrogenation of ketimines with minimally different alkyl groups
原文网址：https://www.nature.com/articles/s41586-024-07581-z
不对称催化可合成光学活性化合物，通常需要区分前手性底物上的两个取代基。尽管主要贵金属催化剂已经发展了数十年，但实现具有相似空间和电子性质的取代基之间的差异仍然是一个重大挑战。本研究将一类地球丰产的锰催化剂用于二烷基酮亚胺进行不对称氢化，产生了一系列手性胺产物。这些催化剂能够区分与酮亚胺结合的极小差异的烷基基团，例如甲基和乙基，乙基和正丙基。通过调节手性锰催化剂的组分可调控对映选择性。该反应具有广泛的底物适用范围，并实现了高达107,800的转化数（TON）。机理研究表明，该反应卓越的立体选择性源于限域空间中的手性催化剂的模块化组装和催化剂与底物之间的协同非共价相互作用。
期刊：Nature Catalysis
单位：中国科学院化学研究所
作者：韩布兴研究员和孟庆磊副研究员课题组Ruizhi Wu, Jiang Yan, Zhanrong Zhang, Bingfeng Chen, Huizhen Liu, Jing Tai, Guikai Zhang, Lirong Zheng, Jing Zhang
原文篇名：Intermetallic synergy in platinum–cobalt electrocatalysts for selective C–O bond cleavage
原文网址：https://www.nature.com/articles/s41929-024-01165-w
期刊：Nature Communications
单位：华南理工大学化学与化工学院
作者：黄良斌教授课题组Donghui Xing , Jinlin Liu , Dingxin Cai , Bin Huang , Huanfeng Jiang
原文篇名：Cobalt-catalyzed cross-electrophile coupling of alkynyl sulfides with unactivated chlorosilanes
原文网址：https://www.nature.com/articles/s41467-024-48873-2
本文报告了一种高效的钴催化交叉亲电偶联反应，该反应能够将一系列未活化的氯硅烷与炔基硫化物作为稳定的实际炔基亲电体进行偶联。通过使用易合成的炔基硫化物作为炔基前体，可以良好的产率合成各种炔基硅烷。该方法避免了强碱、贵金属催化剂、高温和剧烈反应条件的使用，具有底物范围广（72个例子，产率高达97%）、高Csp-S化学选择性和优异的官能团兼容性（Ar-X，X = Cl, Br, I, OTf, OTs）等优势。通过下游转化和结构复杂天然产物及药物的后期修饰证明了该方法的实用性。机理研究表明，钴催化剂最先与炔基硫化物反应，氯硅烷的活化是通过SN2过程而非自由基途径进行的。
期刊：Journal of the American Chemical Society
单位：南方科技大学化学系、江苏恒瑞医药
作者：张绪穆教授、温佳琳研究员课题组Lei Yang, Tilong Yang, Yu Qian
原文篇名：Desymmetric Hydrogenation of meso-Dicarboxylic Acids
原文网址：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c02538
期刊：JACS Au
单位：上海交通大学变革性分子前沿科学中心、中国科学院上海有机化学研究所
作者：朱晨教授、薛小松研究员课题组Jige Liu, Jiangshan Ma, Tongkun Wang
原文篇名：Radical-Mediated α-tert-Alkylation of Aldehydes by Consecutive 1,4- and 1,3-(Benzo)thiazolyl Migrations
原文网址：https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/jacsau.4c00322
醛的α位直接烷基化是获得各种结构多样醛的有效方法，但叔烷基化是非常具有挑战性的转化。本文报告了在光催化下以α-溴砜为叔烷基化试剂，经连续1,4-和1,3-苯并噻唑官能团的迁移实现脂肪醛的α-叔烷基化反应。该反应由原位生成的烯胺中间体与α-溴砜之间的相互作用引发形成电子供体-受体(EDA)复合物，然后进行连续的1,4-和1,3-官能团迁移。该方案在无金属参与的温和光化学条件下运行，产物范围广泛，为自由基重排反应提供了新的机理见解。
期刊：Chinese Chemical Society
单位：国科大杭州高等研究院/上海有机所
作者：何智涛教授课题组Chao Ma, Liang Chen
原文篇名：Asymmetric Intramolecular O-Hydroximation of Alkynes
原文网址：https://www.chinesechemsoc.org/doi/10.31635/ccschem.024.202404296
期刊：Chinese Journal of Chemistry
单位：台州学院药学院
作者：王磊教授和耿肖副教授课题组Wanqing Zuo, Yu Cheng, Zhizhen Zhu, Lingling Zuo, Zhifang Li
原文篇名：Visible‐Light‐Induced Domino Cyclization to Access Pyrido[2,3‐d]pyrimidine‐2,4‐diones via a Radical‐Polar Crossover Reaction
原文网址：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/cjoc.202400315
本文报告了光诱导自由基-极性交叉驱动溴代二氟烷烃、烯胺酮、6-氨基尿嘧啶的[3+2+1]环化构建吡啶并[2,3-d]嘧啶-2,4-二酮衍生物的合成新方法。该反应具有广泛的底物范围（> 40个例子），合成了一系列生物活性分子和复杂分子，突出了该策略在构建生物活性分子类似物库中的实用性，为多样化杂环化合物的合成提供了新途径。
期刊：Nature Communications
单位：河南师范大学化学化工学院、河南大学天然药物与免疫工程重点实验室
作者：尹艳丽讲师、江智勇教授课题组Dong Tian, Wenshuo Shi, Xin Sun, Xiaowei Zhao
原文篇名：Catalytic asymmetric [4 + 2] dearomative photocycloadditions of anthracene and its derivatives with alkenylazaarenes
原文网址：https://doi.org/10.1038/s41467-024-48982-y
环加成反应是构建种类多样的杂环化合物的重要手段。近年来，光驱动能量转移促进的[4+2]环加成反应得到了很好的研究。但是，利用该策略实现不对称[4+2]环加成反应仍然具有重大挑战。最近，光催化剂/手性Brønsted 酸催化体系促进亚胺氮杂芳烃的化学转化备受瞩目。本文利用光/手性Brønsted 酸催化体系，成功实现蒽与烯基氮杂芳烃的不对称去芳构化[4+2]环加成反应。该反应通过三重态DPZ的能量转移活化蒽底物，进而精确控制立体选择性的连续转化。本研究以高产率、高ee和高drs合成了多种具有药用价值的环加合物，其中包含有吸引力的氮杂芳烃。全碳四元立构中心和各种相邻立构中心的成功构建进一步强调了广泛的底物范围。
期刊：Nature Communications
单位：郑州大学化学学院
作者：梅光建教授、黄利华教授课题组Chun-Yan Guan, Shuai Zou, Can Luo, Zhen-Yu Li, Mingjie Huang, Xiao Xiao, Donghui Wei, Min-Can Wang
原文篇名：Catalytic asymmetric synthesis of planar-chiral dianthranilides via (Dynamic) kinetic resolution
原文网址：https://www.nature.com/articles/s41467-024-48947-1
期刊：Journal of the American Chemical Society
单位：华东师范大学化学与分子工程学院
作者：董开武教授课题组Lin Tang, Chaoren Shen, Shaoyu Hao
原文篇名：A Type of Chiral C2-Symmetric Arylthiol Catalyst for Highly Enantioselective Anti-Markovnikov Hydroamination
原文网址：https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/jacs.4c04596
开发手性氢供体催化剂对于通过对映选择性氢原子转移（HAT）过程扩展和不对称有机催化反应的创新至关重要。本文报告了一种手性C2对称芳基硫醇催化剂，并将其用于不对称的烯烃反马氏氢胺化−环化反应。该催化剂源自易得的手性乳酸盐和2,6-二烷氧基取代的硫酚，合成简单、电性和位阻灵活可调，对映选择性控制能力高。控制实验和理论计算结果阐明了立体控制的起源，揭示了手性硫醇部分对映选择性的空间影响。该催化剂将有助于开发多功能手性HAT催化剂和相关的不对称反应。
来源：碳氢数科
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