英文原题：The effect of NO concentration on the biological conversion from NO to N2O under thermophilic conditions
通讯作者：席劲瑛 清华大学
作者：Dan Li, George Wells, Wei Liu, Marvin Yeung, Lishan Niu, Jinying Xi
近日，清华大学席劲瑛教授团队明确了中高温条件下（45℃）利用NO生物反硝化生成N2O的最适初始NO浓度。研究揭示了其中的关键微生物及功能基因等生物学机制，深化了对NO到N2O的生物转化机理的理解，为烟气排放控制与资源化利用工艺的优化提供了重要科学依据。
工业烟气中的NO通常采用选择性催化还原（SCR）或选择性非催化还原（SNCR）等化学方法去除。近年来，络合吸收-生物还原技术受到广泛关注，其中Fe(II)EDTA因吸收速率快、容量大、无生物毒性、难降解且成本低，成为生物法处理中NO的主要吸收剂，能够实现NO从气相向液相的高效转移。Fe(II)EDTA吸收NO后生成的络合物Fe(II)EDTA-NO，可在液相中通过反硝化菌还原为N₂O或N₂，在特定条件下以N₂O作为最终产物。
N₂O是一种温室气体，但也具有资源化利用价值。因其氧化性能优于O₂，目前已作为某些特殊装备（如火箭等航天器）的燃料，还广泛应用于化学合成、食品添加和医疗保健等领域。在之前的研究中，我们已经在中高温条件（45℃）下实现了82%的N₂O/NO转化率，不仅优于中温条件下的报道结果，还更接近烟气吸收后吸收液的实际温度（45-70℃）。然而，NO在反硝化过程中，即是电子受体，也对细胞具有一定的毒性，会影响NO还原酶（NOR）和N₂O还原酶（N₂OR）的活性，从而影响N₂O的积累。此外，NO还会影响关键微生物和功能基因的表达。探究NO浓度对N₂O生成的影响及机制对优化N₂O生成具有重要意义。
为进一步提高中高温条件下N₂O的产率，清华大学环境学院席劲瑛教授团队在中高温条件下（45℃）实现了最高92%的N₂O产率，气相浓度可达1.3×105 mg/m3 N₂O，并确定了20 mM为适宜的初始NO浓度。通过16S rRNA和宏基因组测序，明确了其中的关键微生物，并发现nos缺陷型微生物Escherichia-Shigella无法将N₂O还原为N₂，且其含有的norVWR基因是NO转化为N₂O的关键。该研究为烟气污染物的高效去除与资源化利用提供了重要理论依据。
图1：不同初始NO浓度下的N2O产率和气相N2O浓度。
在中高温条件下（45℃），当初始NO浓度为20 mM时，可以实现最高92%的转化率，同时气相中的N2O浓度达到1.3×105 mg/m3，显著高于目前中温下的报道（转化率小于80%）。
图2：不同初始NO浓度下的NOR和N2OR活性变化。
NOR活性随着NO浓度从5 mM增加至20 mM而上升，但当NO浓度增加至40 mM时，NOR活性则出现下降趋势，这表明高浓度NO抑制了NOR的活性。而N2OR活性始终随着NO浓度的增加而逐渐下降。NOR/N2OR的比值在初始NO浓度为20 mM时达到最高，解释了该NO浓度下最适合积累N2O的原因。
图3：微生物群落构成和相关性分析。
利用16S RNA对微生物群落结构组成进行了分析。RDA分析表明，N2O积累与Propionicicella和Escherichia-Shigella呈正相关。LDA分析表明，Escherichia-Shigella在初始NO浓度为20 mM的体系中，与其他组的相对丰度存在显著差异。Escherichia-Shigella可能该体系下的关键微生物。
图4：宏基因组学分析Escherichia及其功能基因丰度。
Escherichia中与氮生物转化相关的基因主要富集于NO浓度为20 mM的样品中，还有少量的基因存在于NO浓度为10 mM样品中，其他NO浓度下几乎未检测到。Escherichia中含有的与NO到N2O转化直接相关的基因是norVWR。在之前的报道中，norVWR主要存在于人体肠道微生物的Escherichia中，用于人体发生炎症时，通过反硝化将NO还原为毒性更弱的N2O。Escherichia含有的功能基因norVWR首次被探究在环境中发挥积累N2O的功能。
综上所述，本研究明确了中高温条件下产N2O适宜的初始NO浓度，实现了最高92%的N2O转化率。识别了不同NO浓度下的关键功能基因和缺陷型微生物。为更符合烟气处理场景下的污染物去除和资源化利用提供了新的理论和技术支持。
相关论文发表在ACS ES&T Engineering上，清华大学环境学院博士研究生李丹为文章的第一作者，席劲瑛教授为通讯作者，本论文也得到美国西北大学环境学院George Wells教授的大力支持。
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ACS EST Engg. 2024, ASAP
https://doi.org/10.1021/acsestengg.4c00386
Published December 11, 2024
Copyright © 2025 American Chemical Society
Editor-in-Chief
Wonyong Choi
Korea Institute of Energy Technology
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