研究背景
光诱导电荷分离的瞬态寿命 (ps ~ ns) 和近距离分布 (Å ~ sub nm) 导致缓慢的扩散控制电荷转移。
自然界中，作为几乎所有细胞活动的关键步骤之一，生物电子传递链 (ETC) 具有广泛的长度和时间尺度：从 ps 到 ms ，从 nm 到 cm ，为突破人工光催化的限制提供了独特的视角。
受生物电子传递链的启发，该工作希望在配位聚合物中延长光氧化还原中心的存续时间，并在空间上隔离的光氧化和光还原两个事件。
研究内容
近日，大连理工大学张铁欣副教授带领研究团队设计了一种新型 D-A 型分离柱堆积配位聚合物，研究其光催化中宏观时空尺度的电荷分离与转移。
在 D-A 型分离柱堆积配位聚合物 Cd-TzBDP 中，D-A 分离柱堆积的偏移特性不仅使光诱导的 2e⁻ 在短时间 (1 ps) 内从电子给体羧酸末端转移到空间相邻的紫精受体上，而且还允许电子和空穴沿堆积柱转移。这些优势赋予 Cd-TzBDP 长寿命光致变色可视化的能力，实现了叔胺的连续光催化 α-C(sp³)-H 官能团化。
配位聚合物 Cd-TzBDP 被进一步应用于光催化膜反应器，实现多个电子和质子在光驱动下从乏氧区向常氧区的跨膜长程转移，有利于生物模拟隔室选择性的远端光氧化和光还原反应。
该成果以“Electron transport chain-inspired coordination polymers for macroscopic spatiotemporal scales of charge separation and transport in photocatalysis”(《电子传递链启发的配位聚合物：光催化中宏观时空尺度的电荷分离与转移》)为题，发表在英国皇家化学会期刊 Chemical Science 上。
论文信息
Electron transport chain-inspired coordination polymers for macroscopic spatiotemporal scales of charge separation and transport in photocatalysis Lin Ma, Tiexin Zhang,*（张铁欣，大连理工大学） Mochen Li, Xu Zhang, Lanqiao Li, Yusheng Shi, Rui Cai, Xueming Yang and Chunying Duan Chem. Sci., 2024, 15, 17150-17160
https://doi.org/10.1039/D4SC05592F
作者简介
期刊介绍
rsc.li/chemical-science
Chem. Sci.
| 2-年影响因子* | 7.6分 |
| 5-年影响因子* | 8.0分 |
| JCR 分区* | Q1 化学-综合 |
| CiteScore 分† | 14.4分 |
| 中位一审周期‡ | 33 天 |
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Editor-in-Chief
Andrew Cooper
🇬🇧 利物浦大学
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