第一作者：Linlin Wang
通讯作者：李轶 教授
通讯单位：河海大学环境学院
DOI:10.1016/j.seppur.2024.126617
在以硫酸根自由基为基础的高级氧化过程的异相催化中，暴露的活性位点的有限性和不参与氧化还原反应的惰性膜基质对污染物的降解效率构成了挑战。本研究制作了一种掺铁 CoTiO3/TiO2/Ti（FCTT）催化膜，用于在连续流动反应器中启动过氧单硫酸盐（PMS）活化，以降解磺胺甲噁唑（SMX）。在 CoTiO3 晶格中掺入 Fe 能显著提高 Co2+ 和 Co3+ 的转化效率，使 SMX 的降解率提高了 12.17%。此外，我们还采用了具有高易接近性多孔结构和大表面积（7.78 m2/g）的 TiO2 纳米管作为该系统的基底。Co-O-Ti 键的形成大大减少了 Co 离子的沥滤（使用 10 小时后为 43 μg/L），同时确保了 FCTT 的可重复使用性（24 小时内大于 90.42%）。在 FCTT/PMS 系统中，SO4-、-OH、O2- 和 1O2 物种共同参与了 SMX 在 FCTT/PMS 系统中的降解。理论计算显示，氨基上的氮是最容易受到攻击的部位。这项研究为开发高效的异相催化氧化催化剂提供了宝贵的见解和方法。
Fig. 1. Schematic diagram of FCTT/PMS system (a), the SEM images of FCTT membrane at different multiples (b–d), EDS element mappings of FCTT (e).
Fig. 2. The GIXRD spectra (a); N2 adsorption–desorption isotherms of FCTT catalytic membrane (b); Horvath-Kawazoe (HK) and Barret-Joyner-Halenda (BJH) pore size distribution curves of FCTT, CTT and Ti membrane (c); CV curves (d), EIS Nyquist plots (e) of FCTT and CTT electrode.
Fig. 3. The degradation of SMX in different catalytic membrane systems (a); the effect of PMS concentration (b), flow rate (c), pH value (d), Cl- concentration (f), HCO3– concentration (g), HA concentration (h) and different water matrix (i) on SMX degradation in FCTT/PMS system; the degradation of different pollutants in FCTT/PMS (The concentration of TC, BPA and MO was 10 mg/L as same as the SMX) (e).
Fig. 4. The degradation rate of SMX and TOC, along with the release levels of Co and Fe ions into the solution during a continuous 24-hours operation of the FCTT/PMS system (a); SEM (b and c); EDS element mapping (d) of used FCTT membrane; Co 2p (e), O 1s (f), Fe 2p (g) and Ti 2p (h) high-resolution XPS spectra of FCTT membrane and used FCTT membrane.
Fig. 5. The impact of various radical scavengers on the degradation of SMX in FCTT/PMS system (a), ESR spectra of DMPO-•OH (b), DMPO-O2·- (c), and TEMP-1O2 (d).
Fig. 6. Mechanisms of SMX removal in the FCTT/PMS system.
在本研究中，我们构建了一种由掺杂铁的 CoTiO3/TiO2/Ti 组成的催化膜（FCTT），并将其用于以连续通流模式活化 PMS 以降解 SMX。根据形态和晶相分析，我们成功地将铁掺入了 CoTiO3 的晶格中。电化学测量分析表明，掺杂的铁增强了催化膜的电子传递性能和电导率。在 FCTT/PMS 系统中，SMX 的降解效率在不同的水成分（包括 Cl-、HCO3- 和 HA）下保持不变，同时在广泛的 pH 值范围内证明有效（降解效率大于 88.00%）。机理分析表明，1O2 是降解 SMX 的主要 ROS，掺杂的铁促进了 Ov 的生成和 Co 的氧化还原循环。同时，还对中间产物进行了毒性分析。该研究为催化剂的精确设计提供了方法和框架，为未来开发先进的异相催化剂以有效修复废水提供了宝贵的视角。
Linlin Wang, Yi Li, Longfei Wang, Dawei Wang, Wenlong Zhang, Fabrication of Fe-CoTiO3/TiO2/Ti catalytic membrane for peroxymonosulfate activation to efficient sulfamethoxazole degradation, Separation and Purification Technology, 2024, https://doi.org/10.1016/j.seppur.2024.126617
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