近日，由国立中央大学和台湾大学等机构的研究团队合作发表的一篇论文揭示了在绿色材料领域的突破性成果——可回收物理性低共熔凝胶（Eutectogel）的“一步法”制备方法。这一研究成果为柔性电子设备和可持续材料的开发提供了新的可能性。
研究背景
凝胶因其在柔性电子、能源和环境领域的广泛应用而备受关注。传统凝胶常使用水、离子液体或有机液体作为溶剂，但这些材料存在挥发性高、毒性大或成本昂贵的问题。近年来，低共熔溶剂（Deep Eutectic Solvent, DES）因其低成本、环保性和优异的导电性成为研究热点。然而，以DES为溶剂的低共熔凝胶（Eutectogel）通常采用化学交联方法制备，涉及有毒化学物质，难以回收，对环境和人类健康构成威胁。
为了克服上述难题，该团队提出了一种使用非化学交联的物理性低共熔凝胶方案。这种凝胶依靠氢键等非共价相互作用形成网络结构，从而实现了生物安全性和可回收性。
研究创新点
创新的“一步法”制备工艺：
研究团队采用加热冷却法，将聚乙烯醇（PVA）与Carbopol（微凝胶）及DES混合，成功制备出具有优异性能的物理性深共晶凝胶。这一过程无需复杂的溶剂交换或危险化学品，显著简化了制备流程。独特的晶体域调控机制：
微凝胶Carbopol通过氢键与PVA相互作用，显著改善了PVA在DES中的溶解性，同时抑制了其过度结晶，形成均匀且细小的晶体域。该机制既增强了凝胶的机械性能，又提高了其导电性。高性能与可回收性：
这种新型凝胶不仅具备优异的拉伸性能（可达1000%应变）和机械强度（1.02 MPa），还可以通过简单的加热和冷却过程多次回收利用，性能几乎不受影响。
实验方法
研究使用红外光谱（FTIR）、X射线衍射（XRD）和扫描电子显微镜（SEM）分析了凝胶的结构特性。机械性能测试和电导率测量结果进一步验证了Carbopol对凝胶性能的显著影响。实验还评估了凝胶在不同应变条件下的电阻信号稳定性及其在人体动作监测中的应用潜力。
制备过程：
将氯化胆碱和甘油混合制备的DES与不同浓度的PVA和Carbopol，在120℃加热后冷却，自然形成物理性凝胶。性能测试：
通过循环拉伸试验，验证了凝胶在高应变下的自恢复能力及能量耗散特性。此外，传感器在多次弯曲和释放循环中表现出稳定的电阻变化，适合用于监测人体关节动作。回收性能：
被破坏或废弃的凝胶可通过加热、搅拌和模具冷却恢复原状，其导电性和韧性在多次回收后保持稳定。
图1. 使用微凝胶制造物理低共熔凝胶
图2. 冻干后的低共熔凝胶（具有不同Carbopol含量的 Car-PVA）的(a) XRD图谱和 (b) SEM图像。
图3. 微凝胶对晶域尺寸和分布的影响。
图4. 物理低共熔凝胶的机械性能和离子电导率。(a) 不同Carbopol质量百分比的低共熔凝胶的应力-应变曲线。Car 0.4 -PVA 15低共熔凝胶的循环拉伸测试（b）在不同应变下和（c）在 100% 应变下不同循环且连续的情况下。(d) 低共熔凝胶的离子电导率和韧性之间的关系。
图5. (a) 应变传感器的电阻-应变曲线和(b) 不同应变下循环拉伸测试期间的相对电阻变化。通过阻力信号的响应监测运动关节，包括（c）手指、（d）手腕和（e）肘部。(f) 100%应变拉伸/释放循环下的耐久性测试200个循环。
图6. (a) Car-PVA低共熔凝胶通过加热、搅拌和成型的回收过程。(b) 物理低共熔凝胶在多次回收循环后的离子电导率和韧性。
总结
该研究首次系统揭示了微凝胶在物理性深共晶凝胶制备中的关键作用，展示了这种绿色材料在柔性传感器和可持续电子设备中的广阔应用前景。与传统化学交联方法相比，这种物理性凝胶不仅制造过程环保简单，还具备优越的机械性能和可回收性，推动了循环经济和可持续发展的理念。
论文作者强调，这项工作为绿色低成本材料的开发提供了基础，为未来的柔性电子技术和环境友好型设备的设计奠定了重要基础。
原文链接：https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0021979724000092
