近日，清华大学王书肖教授团队在Environmental Science and Technology Letters上发表了题为“Full-Volatility Organic Emission and Oxidation: Key to the Puzzle of Atmospheric Reactive Organic Carbon”的Highlight，总结了全挥发性范围有机物排放清单与氧化模型的最新进展（图1），指出其是准确刻画大气活性有机碳化学特征、预测其细颗粒物及臭氧影响的关键。
活性有机碳物种（ROC）是大气化学反应中的一种重要组分，相关反应是导致细颗粒物、臭氧生成的驱动因素。细颗粒物与臭氧是重要大气污染物，能恶化空气质量，每年导致全球数百万人因病过早死亡，并且能够进一步影响地球气候，加剧极端天气事件的发生。准确理解ROC化学体系是预测并管理细颗粒物/臭氧污染的前提，然而目前科学认识尚存在较大缺陷，主要体现在遗漏了ROC物种的一大部分排放，并且忽略了其复杂的氧化过程。
以往ROC排放清单通常只包括了高挥发性有机物（VOC）及一次颗粒有机物（POA）排放，遗漏或低估了中等/半/极低挥发性有机物（I/S/xLVOC）排放。I/S/xLVOC对二次有机气溶胶（SOA）生成有主导贡献，因而是细颗粒物浓度的主要前体物来源。课题组整理了各类人为排放源的全挥发性有机物排放源谱，建立了覆盖VOC、I/S/xLVOC的全挥发性人为源有机物排放清单[1]。更新的清单使中国有机物排放总量提升一倍以上，在全球范围内增加了近2000万吨I/S/xLVOC排放。这表明传统清单可能导致严重低估大气ROC的来源与影响。
在排放之外，ROC氧化过程也存在极大不确定性。ROC（尤其是I/S/xLVOC）的化学组分非常复杂，不同组分具有全然不同的氧化规律与SOA生成潜力，然而目前模型通常把I/S/xLVOC的复杂组分视为单一物种或单一类别，导致SOA模拟误差大。为解决这个问题，课题组建立了细分前体物物种的有机物长时间氧化模型（Precursor-Resolved 2D-VBS），融合显式机制与分化学类别的参数化方案，模拟各个前体物的长时间多级氧化过程[2]。模型被应用于模拟野火、人为源的SOA生成[2,3]，发现全球野火在长时间氧化下贡献的大气SOA为每年1.4亿吨，可能是全球SOA的最主要来源。人为源方面，模型发现2005-2019年间，中国来自于挥发性化学品的SOA增长两倍以上，成为最重要的人为贡献SOA来源。
全挥发性有机物排放与氧化机制的改善将有助于更准确地模拟ROC化学及其导致的细颗粒物、臭氧生成，为决策者准确认识污染成因/来源、制定科学治污措施提供科学依据。未来重要研究方向包括：提升模型准确性及计算效率、开发高效I/SVOC排放脱除技术、利用人工智能赋能措施-费效快速评估等。
论文通讯作者为清华大学环境学院王书肖教授。共同作者包括清华大学环境学院赵斌副教授、何逸聪博士后，以及南京大学南京-赫尔辛基学院郑昊天助理教授。
参考文献
来源：大气污染来源与控制重点实验室。投稿、合作、转载、进群，请添加小编微信Environmentor2020！环境人Environmentor是环境领域最大的学术公号，拥有20W+活跃读者。由于微信修改了推送规则，请大家将环境人Environmentor加为星标，或每次看完后点击页面下端的“在看”，这样可以第一时间收到我们每日的推文！环境人Environmentor现有综合群、期刊投稿群、基金申请群、留学申请群、各研究领域群等共20余个，欢迎大家加小编微信Environmentor2020，我们会尽快拉您进入对应的群
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