氮（N）和硫（S）是重要的生源要素，其生物地球化学循环对于维持生态系统的稳定性和功能，以及调节地球气候系统具有至关重要的意义。由于N和S是多价元素，它们可以相互充当电子供体/受体，从而耦合N和S的转化。在过去的几十年里，N和S之间的相互促进和抑制关系已经被报道。例如，硝酸盐（NO3−）和亚硝酸盐（NO2−）可以作为电子受体，通过反硝化和DNRA氧化还原态的S。NO3−的添加可能会刺激异养NO3−的还原，而不利于硫酸盐（SO42−）的还原。此外，SO42−依赖的铵（NH4+）氧化也有报道。然而，这些研究大多是在污水处理厂和其他人工系统（如下水道和海水养殖系统）。少数研究评估了河流、海岸和海洋沉积物等自然环境中耦合的N-S循环。然而，在大尺度（例如流域尺度）上N-S耦合循环的研究鲜有报道。本研究旨在发挥学科交叉的优势，将地球化学（天然丰度同位素和同位素配对实验）与微生物分子（即qPCR和宏基因组测序）技术相结合，从地球化学和生物学的角度揭示流域尺度上N-S耦合循环的关键过程。
本研究系统采集了我国中部金水河流域河水、沉积物和土壤样品（图1），分析了样品的理化因子、营养盐、氮转化速率（硝化、反硝化、厌氧氨氧化-anammox和硝酸盐异化还原成铵-DNRA）以及自然丰度同位素组成特征（δ15N-NO3–、δ18O-NO3–、δ34S-SO42–、δ18O-SO42–等）。同时，运用qPCR和宏基因组测序开展了氮、硫循环微生物组学分析。
图1. 研究的区的位置及采样点图。
自然丰度同位素表明，硫化物氧化是河流硫酸盐（SO42−）的重要来源（夏季67.0 ± 5.5%，冬季72.0 ± 5.5%）。此外，δ15N-NO3–和δ34S-SO42–在夏季呈显著正相关，而在冬季呈显著负相关（图2），表明硫化物氧化（相对雨水具有较高同位素）与NOx还原（导致氮同位素升高）在夏季紧密耦合，而在冬季，该耦合较为微弱。
图2. 河水δ15N-NO3–和δ34S-SO42–的关系
15N配对实验定量表明，夏季硫化物氧化速率（4.7 ± 2.3 mol/km2/h）较高，并且与反硝化作用显著相关。在冬季，硫化物氧化和DNRA的耦合作用不可忽视（图3）。
图 3. 硫化物氧化速（SOR）与（a）δ15N-NO3−、（b）反硝化速率、（c）厌氧氨氧化速率和（d）DNRA速率之间的关系。
此外，研究运用qPCR和宏基因组测序，揭示了流域土壤中氮、硫耦合循环的潜力。结果表明，氮和硫循环功能基因丰度在夏季具有广泛的显著正相关关系，而在冬季相关性较为微弱。基于宏基因组的共现性网络分析表明，氮硫功能微生物在夏季具有较高的丰度（图4a）。此外，含有NOx异化还原和硫氧化基因物种的功能基因丰度（图4b）和常见的硫氧化氮还原菌（NR-SOB）的丰度（图4c）同样在夏季较高。以上结果支撑了以上同位素示踪技术指示的结论，证实了细菌反硝化、DNRA和硫化物氧化的代谢潜力和共存在夏季更为普遍。
图4. 宏基因组分析揭示氮、硫耦合循环潜力及其季节差异
小结
本研究采用了一套跨学科、跨尺度的研究方法开展了对流域尺度氮、硫元素耦合循环的研究。结果表明，在流域尺度上，硫化物氧化与可能NOx还原紧密耦合，为更好地理解区域和全球N-S循环提供了新的视角。方法上，综合同位素（天然丰度和标记技术）和微生物组学技术可以更为系统、准确地揭示流域尺度氮、硫耦合循环的关键过程，为探索复杂的流域氮、硫循环过程和河流氮、硫污染治理研究提供了新的思路。
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