清华大学深研院干林/李佳，Nat. Commun！

学术 2024-11-18 17:30 广东

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通常，OER电催化通过由过电位驱动的金属阳离子氧化发生，例如，Ni(OH)₂氧化产生高价NiOOH，OER在其上引发。在高价金属离子中增加空穴被认为是提高金属-氧共价促进氧-氧偶联以加速反应的速率控制步骤(RDS)的有效手段。另一方面，增加金属-氧共价也可能驱动空穴进入O-2p轨道，其产生亲电性质，促进水的亲核攻击，从而激活OER电催化。O-2p轨道上增加的空穴也可能促进晶格氧(晶格氧机制，LOM)的直接演化。

理解金属/氧氧化还原化学在OER电催化中的复杂作用是一项非常重要的任务。例如，高价NiOOH表现出相当低的OER活性。相反，当掺杂第二过渡金属如Fe或Co时，Ni的氧化大大受到抑制，而OER活性则显著提高。这一矛盾提出了金属或氧氧化还原化学是否主要控制O-O偶联，以及是否O-O偶联步骤是Ni基氢氧化物上OER的RDS的基本问题。

近日，清华大学深圳国际研究生院干林和李佳等通过电化学Ni(OH)₂/NiOOH氧化还原反应发现了阳极-阴极连续OER (ACS-OER)过程，其比传统阳极OER电催化具有更快的动力学和低过电位。实验结果和理论计算表明，与传统的四电子阳极OER过程相比，首先通过电化学氧化Ni(OH)₂至NiOO⁻活性物种，随后NiOO⁻还原至Ni(OH)₂以释放O₂。

具体而言，研究人员证明了在NiOO⁻活性物质的形成过程中存在一种快速的LOM主导的O-O偶联，从而使得在Ni的氢氧化物催化剂上O₂的释放步骤成为OER的RDS。与传统的阳极OER工艺不同，电还原Ni(III)可以进一步提高过电位，从而激活O₂的释放，而电还原Ni(II)也可以促进Ni-O键的弱化，从而促进O₂的释放。

基于ACS-OER过程，研究人员提出了一种混合能量装置，它允许在充电和放电过程中分别对HER和OER进行时间解耦。通过充放电循环，实现了H₂/O₂的时间解耦演化，完成了整个水电解过程，过电位小于200 mV。

值得注意的是，由于部分电荷输入用于水分解，充放电循环的库仑效率小于100%。此外，库仑效率在很大程度上取决于NiOO⁻的形成量，大量的NiOO⁻会导致较低的库仑效率。总的来说，该项研究不仅提供了对Ni基氢氧化物上碱性OER机制(即金属/氧氧化还原和RDS的作用)的新见解，而且还提供了一种高效的解耦水分裂和能量储存的混合能量装置。

Sequential oxygen evolution and decoupled water splitting via electrochemical redox reaction of nickel hydroxides. Nature Communications, 2024. DOI: 10.1038/s41467-024-53310-5

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