西北工业大学，AFM: 构建梯度多孔高熵合金，用于安培电流密度下持久水分解

学术 2024-11-20 08:31 广东

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开发持久和高效的电催化剂以满足工业水分解应用的要求对于氢能的发展具有重要意义。梯度层次多孔结构具有多尺度相互连通的孔隙、可接近的空隙和较大的比表面积，可以最大限度地提高质量传递，并以最佳效率提高化学反应速率。这使得它们在催化应用中的潜在利用成为可能。此外，宏观到中观尺度的梯度层次孔隙度有利于气体的释放，减轻了高电流密度下连续气泡的剧烈冲击，从而防止了催化剂结构的机械快速破坏，保持了长期运行的高稳定性。

迄今为止，人们在合成具有各种特殊形貌和优异催化性能的多孔结构催化剂方面做出了巨大的努力。然而，这些结构通常是使用化学模板方法构建的，并且制备过程在操纵均匀梯度孔方面相当复杂。因此，目前迫切需要寻找更可行和更容易的方法来开发自支撑梯度层次多孔结构催化剂用于高效电催化水分解，但这仍然具有挑战性。

近日，西北工业大学李睿课题组报道了一种基于物理冶金合金化策略制备的独特梯度多孔高熵合金(HEA)催化剂(D-EHEA-Zr0.25)，该催化剂具有较高的水分解电催化性能。具体而言，研究人员选择了一种多组分FeCoNiCr固溶体合金，采用负混合焓合金化锆来控制其多相空间结构。

本文采用简单的脱合金化工艺，制备了具有独特内联三尺度梯度孔隙率的自支撑催化剂结构，孔隙率范围为6 μm~2 nm。电化学测试结果显示，D-EHEA-Zr0.25催化剂分别仅需215和370 mV的OER过电位就能达到10和1000 mA cm^-2的电流密度，性能优于商用IrO₂和RuO₂催化剂。值得注意的是，集成催化剂结构表现出非凡的稳定性，在2 A cm^-2下连续电解超过1000小时，活性衰减可忽略不计。

此外，以D-EHEA-Zr0.25作为阳极和在D-EHEA-Zr0.25中添加少量Pt作为阴极组装了水电解槽，该电解槽仅需1.48 V的电压就能达到10 mA cm^-2的电流密度，并且可以连续稳定运行约1000小时。此外，在各种工业条件下(即30% KOH，25-85 °C)，该电解槽在10、500和1000 mA cm^-2下的电压分别为1.36、1.51和1.62 V，优于许多最近报道的先进电解槽。

在85 °C的30% KOH电解质中，分层多孔HEA催化剂组装的水电解槽在变化的电流密度(100、500和2000 mA cm^-2)下也表现出优异的耐久性，反应结束后电极的分层多孔结构保存完好，在长时间操作期间显示出最小的物理损伤或相分离。这些结果进一步突出了自支撑多孔HEA催化剂在工业水分解技术中的应用前景。

Architecting gradient hierarchically porous catalyst via negative mixing enthalpy high‐entropy alloy for durable water splitting at ampere‐level current density. Advanced Functional Materials, 2024. DOI: 10.1002/adfm.202414446

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