清华大学王训/刘清达，JACS！

学术 2024-11-19 08:31 广东

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双金属纳米粒子在催化、能量存储和光电子器件等领域受到广泛的关注，其中双原子位点的协同作用对双金属纳米粒子的发展起到了重要作用。高混合焓可能导致不相容金属的相分离。

传统的不相容元素Ag-Ni、Pd-Cu、Cu-Ru和Au-Pt的合金化是通过胶体共还原或物理共溅射实现的。这些合成方法涉及到严格的条件，导致随机分布的纳米晶体，无法在局部配位环境中实现精确控制。使用亚纳米载体可以成为制备具有精确结构和完全暴露活性位点的二元亚纳米合金的一种可能的解决方案。亚纳米材料中少数原子层之间的弱约束显著提高了表面熵(例如，振动熵和平移熵)，促进了表面原子的无限制运动。高迁移率的亚纳米载体中的金属原子能够迁移并与表面载体金属结合形成亚纳米合金。

基于此，清华大学王训和刘清达等提出了负载在CuO和磷钼酸(PMA)共组装的亚纳米片(CuO-PMA SNSs)上的亚纳米CuPd合金作为高效电催化剂，用于电催化CO₂还原为醋酸盐。负载的Pd单原子能从CuO载体中捕获Cu，形成CuPd簇(约0.9 nm)，最终生长成CuPd亚纳米合金(平均尺寸为1.5 nm)。

控制实验和密度泛函理论(DFT)计算表明，亚纳米材料具有丰富的熵特性，具有高迁移率的Cu原子可以从CuO-PMA SNS中逃逸出来并与表面的Pd单原子结合。此外，CuPd亚纳米合金的表面熵增大使得Cu和Pd原子的能量都受到强烈的振荡，从而促进了吸附的*CO物种之间的耦合形成C₂产物。

因此，CuPd亚纳米合金在−0.7 V_RHE下的醋酸盐法拉第效率(FE)为46.5±2.1%，醋酸盐的生产速率达到99 μmol cm^-2。此外，CuPd亚纳米合金在−0.7 V_RHE下连续还原CO₂时表现出优异的稳定性，FE基本稳定在42%。

更重要的是，亚纳米尺度Pt-Zn合金的制备和结构控制仍然面临挑战。通过该项工作所提出的策略，将Pt^δ+引入ZnO-PMA SNSs后，在材料的表面上出现平均尺寸为1 nm的一系列亚纳米颗粒，证明了熵驱动方法的普适性。

总的来说，该项工作不仅揭示了PtCu合金的形成机制，而且为不相容金属合金的制备和结构调控提供了新策略。

Entropy-derived synthesis of the CuPd sub-1nm alloy for CO₂-to-acetate electroreduction. Journal of the American Chemical Society, 2024. DOI: 10.1021/jacs.4c07711

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