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南开大学焦丽芳，ACS Catal.: Cr掺杂调节Ni(OH)2电化学微环境，促进甲醇高效电氧化

学术   2024-11-20 10:30   广东  
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在甲醇氧化(MOR)过程中，阳极与本体电解质(由H2O、OH−、CH3OH和碱金属阳离子组成)之间的界面微环境对MOR电催化性能有显著影响。MOR的活性和选择性主要取决H2O、OH−和CH3OH在带电电极-电解质界面上的排列和构型。此外，MOR涉及一个多质子耦合的电子转移过程(CH3OH+4OH−→HCOOH+3H2O+4e−)。
因此，金属元素对OH−的吸附能力增强可以改善催化剂的表面结构，促进催化剂的表面重构和CH3OH分子的活化。此外，H2O和CH3OH分子之间的竞争性吸附也导致表面活性位点的阻塞，阻碍了CH3OH中C-H键的活化。因此，建立一个具有高浓度OH−离子的疏水界面对于促进CH3OH的电化学转化至关重要。
近日，南开大学焦丽芳课题组利用Lewis酸杂原子(Cr)对电化学界面微环境进行微调，成功地实现了甲醇在Ni(OH)2上的选择性电氧化成甲酸。综合原位光谱、电化学分析和密度泛函理论(DFT)计算的结果共同表明，引入近似有序的Cr中心对界面H2O和OH−离子分布的有效调节起着重要作用。
具体而言，Cr修饰的Ni(OH)2表现出疏水性，排斥吸附的H2O分子，这一特性解决了催化剂界面上H2O分子占据金属活性中心导致MOR活性降低的问题。此外，Cr掺杂还有效地调节了H2O的解离动力学，增强了带电界面上OH−的富集，通过将热力学势垒从2.52降低到1.59 eV，促进了CH3OH的加速解离。
通过改变带电界面上的局部碱度和H2O分布，最优的Cr0.02Ni(OH)2+δ催化剂具有较低的起始电位(1.34 VRHE)，并且在1.45 VRHE下达到50 mA cm-2的电流密度。同时，Cr0.02Ni(OH)2+δ能够在1.45 VRHE下连续稳定运行160小时(约15%电流损失)；在整个MOR过程中，活性相中Cr始终存在，尽管随着时间的推移经历了部分溶解。
此外，考虑到Cr0.02Ni(OH)2+δ是甲醇电催化的有效的材料，研究人员利用Cr0.02Ni(OH)2+δ分别作为阴极和阳极组装成甲醇氧化辅助的水电解系统。在碱性甲醇电解系统中，Cr0.02Ni(OH)2+δ双电极结构在1.60 V下达到20 mA cm-2的电流密度，显著低于传统水电解系统(1.71 V)。总的来说，该项工作通过调节带电界面反应的微环境来提高MOR性能的可行性，为合理设计用于有机物氧化的阳极材料提供了参考范例。
Regulating the electrochemical microenvironment of Ni(OH)2 by Cr doping for highly efficient methanol electrooxidation. ACS Catalysis, 2024. DOI: 10.1021/acscatal.4c05729

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