武汉大学定明月/徐俊宸，Angew！

学术 2024-11-14 08:18 广东

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通过电化学CO还原反应(CORR)生产C₂₊产物在保持高电流密度的同时，显著提高了C₂₊产物的法拉第效率(FE)和能源效率(EE)。

此外，由于CO在碱性溶液中的惰性，产物在碱性电解质中的产率显著增加，同时伴随着析氢反应(HER)的抑制和加速反应动力学。

CO电还原为C₂₊过程中C-C耦合和加氢反应是影响C₂₊产品的效率和能源效率的关键步骤，这依赖于*CO吸附和充足的活性*H。Cu能够为CO的电化学转化为C₂₊含氧化合物和碳氢化合物提供大量的活性位点。

然而，催化剂上*CHO中间体应该在进行随后的C-C耦合步骤之前迁移到Cu位点，这然需要大量的能量输入。这种迁移过程通常会导致反应动力学缓慢反应和能量严重损失。因此，目前有必要寻找一种具有良好的导电性和能够作为二聚位点的材料来修饰Cu以促进C-C耦合和实现稳定、节能CORR。

近日，武汉大学定明月和徐俊宸等提出了一种简便的策略来制备Cu负载的Ti₄O₇电催化剂(Cu-Ti₄O₇)，用于高效电催化CORR转化为C₂₊产品。非化学计量的Ti₄O₇具有合适的晶体和电子结构，并且其表面的氧空位为Cu纳米颗粒提供了锚定位点。所制备的Cu-Ti₄O₇中形成了一个坚固的、导电的Cu/Ti₄O₇界面，其能够降低电荷转移电阻。

还有就是，这种适应性的强金属-载体界面与富氧空位表面相结合，有利于CO和H₂O的吸附。后者进一步加强了H₂O的解离，为CO加氢生成*COH提供了活性*H物种。同时，Ti₄O₇表面的Ti-OH基团和边缘表面氢键，能够避免H₂O的积累以抑制HER。

此外，Ti₄O₇增强的*CO吸附和表面H₂O解离显著降低了Cu-CO-*COH的能垒；其次，异常的Ti-*CO吸附和随后加氢到Ti-*COH促进了Cu-*CO和Ti-*COH之间更活跃的C-C耦合，优化了CO电还原为醋酸酯的反应能垒。

因此，Cu-Ti₄O₇催化剂对C₂₊产物，特别是醋酸酯的法拉第效率和能量效率显著提高。性能测试结果表明，优化的20Cu-Ti₄O₇催化剂对C₂₊产物的法拉第效率为96.4%，能量效率为45.1%，C₂₊产物的部分电流密度也达到了432.6 mA cm^-2。

总的来说，该项工作强调了Cu与载体材料之间的一种新的C-C偶联机制，为设计新型的Cu基催化剂以高效电还原CO提供了理论依据。

Establishing non-stoichiometric Ti₄O₇ assisted asymmetrical C-C coupling for highly energy-efficient electroreduction of carbon monoxide. Angewandte Chemie International Edition, 2024. DOI: 10.1002/anie.202414416

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