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贵大/湖大ACS Catal.: 揭示S型异质结构本征电荷转移动力学,促进光催化H2O2生产
学术
2024-11-16 08:31
广东
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近年来,构建Z型和S型异质结已成为实现电荷分离和光催化性能提升的有效策略。此外,为了进一步提高光催化性能,可以在异质结构内形成一个完全接触界面。也就是说,一个紧凑的两相界面,可以建立电子的联系,并有一个大的内部电场和电荷通道,以增强电荷转移到表面位置。
目前,大多数异质结的界面方向是随机的,并且拥有许多悬空键,导致晶格错配和电阻升高,这可能会加剧电荷重组。大量证据证实,光生电子和空穴的内部结合途径可能与接触界面上不同的晶体取向有关。因此,深入理解Z型或S型异质结之间光生电子-空穴对复合途径的基本机制是可取的,但目前仍然具有挑战性。
近日,
贵州大学陈鹏、Deng Xiaohu
和
湖南大学尹双凤
等制备了具有骨骼-关节连接的S型异质结构ZnIn
2
S
4
-Zn
2
In
2
S
5
(ZIS)中间晶面,为光生电荷复合位点提供了一个平台,其促进了内建电场(BEF)的形成,导致电荷的定向复合而不是在异质结界面上的随机复合。
以光催化O
2
还原生成H
2
O
2
为模型催化反应,半相干界面骨骼-关节调整操纵了反应物吸附模式和表面反应能的固有化学和能量相互作用,实现直接利用电子2e
−
过程的“桥吸附”模型,导致优异的光催化H
2
O
2
产生速率和选择性。
性能测试结果显示,在光照下,最佳的ZIS-2光催化剂的H
2
O
2
生产速率高达5939 μmol g
-1
h
-1
,几乎是ZnIn
2
S
4
(580 μmol g
-1
h
-1
)的10倍。同时,ZIS-2在420 nm处的AQY达到7.08%,即使在波长小于600 nm的情况下也能继续工作。此外,ZIS-2在八次循环测试过程中活性保持稳定,反应后材料的形貌和结构未发生明显变化,显示出优异的反应稳定性。
总的来说,该项工作为研究异质结构的内在电荷转移动力学提供了一个范例,也为设计高效异质结提供了指导。
Unveiling intrinsic charge transfer dynamics in bone-joint S-scheme heterostructures to promote photocatalytic hydrogen peroxide generation. ACS Catalysis, 2024. DOI: 10.1021/acscatal.4c05031
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