【做计算 找华算】理论计算助攻顶刊，50000+成功案例，全职海归技术团队、正版商业软件版权！经费预存选华算：双十一重磅加码，高至30%预存增值！单原子催化剂(SAC)由一个中心金属原子组成，周围环绕着杂原子，如O、N和P。这些催化剂在某些基本反应中具有优异的活性。CO2RR过程涉及多个反应步骤，包括CO2的活化和加氢，以及H2O的解离。只有一个活性中心的简单结构SAC不能同时激活CO2和解离H2O。为了应对这一挑战，开发具有两个不同活性中心的双原子催化剂(DAC)是一种有前途的方法，可以通过协同效应来提高催化性能。然而，目前关于CO2RR的DAC的研究数量有限，对CO2RR的DAC活性位点的理解尚不清楚。因此，阐明CO2RR条件下DAC的活性位点和协同机制至关重要。近日，福州大学于岩、钟升红和重庆大学黄建峰等设计了一个锚定在超薄氮掺杂碳纳米片上的CuNi双催化位点DAC(Cu/Ni-NC)上，用于选择性CO2电还原。实验结果表明，Cu/Ni-NC催化剂在−0.4至−1.6 VRHE电压范围内的CO法拉第效率超过95%，其中在−0.9 VRHE处达到99.2%的峰值，超过了NC和Cu-NC。同时，Cu/Ni-NC在−1.1 VRHE下的电流密度为−200 mA cm−2；随着电位的增加，CO部分电流密度在−1.7 VRHE下达到−301±1 mA cm−2。此外，该催化剂在−200 mA cm−2下可以连续稳定运行122小时，稳定性测试后材料的形貌和结构基本保持不变。原位光谱表征和理论计算表明，Cu/Ni-NC催化剂中Cu和Ni原子分别作为活化H2O和CO2的催化位点。CO2分子的碳(C)原子与Ni位点结合，CO2的反键轨道与Ni 3d轨道之间的强相互作用导致反键轨道被部分占据，削弱了CO2的化学键，导致距离Cu位点较远的C=O键拉伸，从而促进了CO2的活化；另一方面，H2O分子吸附在Cu位点上形成Cu-*OH，进而促进H2O分解。随后，H2O解离产生的*H向拉伸后的C=O键迁移，增强了CO2的加氢作用。总的来说，该项工作不仅揭示了双活性位点在CO2RR电解过程中的协同效应，而且为开发有效的DAC提供了理论依据。Leveraging atomic-scale synergy for selective CO2 electrocatalysis to CO over CuNi dual-atom catalysts. ACS Catalysis, 2024. DOI: 10.1021/acscatal.4c05169 做计算，找华算 🏅 我们提供专业的第一性原理、分子动力学、生物模拟、量子化学、机器学习、有限元仿真等代算服务。🎯我们的理论计算服务，累计助力5️⃣0️⃣0️⃣0️⃣0️⃣➕篇科研成果，计算数据已发表在Nature & Science正刊及大子刊、JACS、Angew、PNAS、AM系列等国际顶刊。 👏👏👏👉 点击阅读原文加我，探索更多优惠💖
