CCS Chemistry:预活化策略!促进CO2 电还原!

文摘   2024-10-11 08:14   中国香港  
一、研究背景
开发基于非金属活性位点的催化剂以实现高效的电催化 CO2 还原反应 (CO2RR) 仍然具有挑战性。活性 N-杂环卡宾 (NHC) 作为典型的非金属催化剂,在有机催化中表现出很高的效率,但在电化学中很少使用。
二、主要创新点和结论
1. 在此,作者首次报道使用 CO2 掩蔽的 NHC 功能化金属有机骨架 (UiO-66-NHC-CO2) 作为高效的电催化剂,用于 CO2RR 生成 CO。
2. UiO-66-NHC-CO2 中受 COO− 基团保护的活性 NHC 位点可以激活 CO2,CO 的法拉第效率在 −2.5 V 时达到 80.1% 相对于 Ag/Ag+,优于目前具有明确活性位点的非金属催化剂。
3. 实验结果和DFT表明,与咪唑盐相比,被CO2屏蔽的NHCs物质对CO2的吸附活化能更低,更容易与CO2结合并活化,从而易于还原为CO。
4. 因此,UiO-66-NHC-CO2中的NHCs部分可以活化CO2并促进其还原为CO。这一发现为CO2的预活化和CO2的高效电催化还原提供了有价值的见解。
三、文献信息

Boosting CO2 Electroreduction by Preactivation Strategy over Carbene-Based Metal–Organic Framework

https://www.chinesechemsoc.org/doi/full/10.31635/ccschem.024.202404882

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