一、研究背景
单原子催化剂（SAC）在各种反应中表现出优异的原子效率和催化性能，但稳定性较差。了解结构-稳定性关系是稳定性优化的前提，但由于降解过程和反应环境的复杂性，这一关系很少被探索。
二、主要创新点和结论
1. 在此，作者利用先进的恒势密度泛函理论计算，成功建立了氮掺杂碳载体单原子催化剂（MN4 SAC）在二氧化碳还原工况下的结构-稳定性关系。
2. 考虑不同因素的系统机理研究确定了配位N原子上初始氢吸附对催化稳定性的关键作用，其中吸附的可行性最终决定了金属原子的浸出。在此基础上，构建了一个由电子数和电负性组成的简单描述符，实现了对单原子催化剂稳定性的准确快速预测。
3. 此外，据此提出了通过修改局部几何结构来提高稳定性而不改变活性中心的策略，并得到了相关实验的支持。这些发现填补了目前对实际工作条件下SAC稳定性理解的空白，有可能推动SAC在可持续能源转换系统中的广泛应用。
三、总结
在本研究中，作者利用恒势密度泛函理论 (DFT) 模拟构建了 CO2 还原操作条件下 SAC 的结构稳定性。为了应对上述挑战，作者采用了一种机制引导策略，其中将氢原子在相邻氮位点之一上的吸附确定为金属原子浸出的关键步骤。基于这一发现，作者开发了一种由元素特征和反应条件组成的新描述符，它能够预测电催化环境下各种金属的稳定性趋势和浸出电位。在此基础上，提出了几种在不改变活性中心几何结构的情况下增强 SAC 稳定性的策略，这些策略得到了已报道的实验的支持。因此，提出的描述符可以快速评估和有针对性地优化催化稳定性。
四、文献信息
Structure–Stability Relation of Single-Atom Catalysts under Operating Conditions of CO2 Reduction
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c11516
