JACS:二氧化碳还原,级联催化路线!

文摘   2024-10-20 08:00   中国香港  

一、研究背景

碳酸乙烯酯 (EC) 是最简单的环状碳酸酯,具有重要的工业意义,最重要的是作为锂离子电池的重要电解质成分。其常规合成通常涉及使用有毒前体,并且需要高温和高压。

二、主要创新点和结论

在此,作者提出了一种在环境条件下将 CO2 转化为 EC 的级联催化路线。这种混合反应方案包括在膜电极组装反应器中由铜催化的 CO2 电化学还原为乙烯,在碳布上生长的 WO3 纳米阵列催化的溴介导乙烯转化为溴乙醇,以及溴乙醇与 CO2 反应形成 EC。通过分别优化各个催化步骤,然后将它们串联在一起,作者在室温和大气压下实现了以良好的产量将 CO2 转化为 EC。作者的研究也首次证明了以 CO2 作为唯一碳源成功合成有机碳酸酯。

三、总结

总之,作者报道了一种在环境条件下将 CO2 转化为 EC 的三步级联催化途径。制备了在碳布上生长的 WO3 纳米阵列,并证明其是 BER 的有效电催化剂。在乙烯存在下,溴介导的反应导致溴乙醇的形成,其显著的法拉第效率为 84%,在 1.00 V 相对于 SCE 时,生产率高达 1.4 mmol h-1。然后探索了溴乙醇和 CO2 转化为 EC 的反应,发现在最佳条件下,在室温和大气压下以 92% 的高转化率生成所需产物 ─ EC ─。最后,通过串联集成单独优化的反应,作者证明了 CO2 作为唯一碳源以高产率高效转化为 EC。可以通过进一步的溶液萃取分离产品。作者的研究再次展示了级联催化的巨大潜力,即将电化学 CO2RR 与其他催化过程结合起来,将 CO2 转化为更复杂、价值更高的化合物。

四、文献信息

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c11390



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