中南大学刘敏教授团队Angew：调节 Co–N–C 原子界面上的质子亲和力，实现酸性ORR为 H2O2 的活性-选择性权衡！
文摘
2024-11-06 07:58
中国香港
在双电子途径氧还原为H2O2的反应（2e-ORR）中，含氧中间体的吸附强度决定了催化活性和选择性，但也导致了活性-选择性的矛盾。1. 在此，作者提出了一种新策略，通过调节质子和*OOH中间体之间的相互作用来打破活性-选择性的矛盾，实现高活性和高选择性的2e-ORR。以典型的钴-氮-碳单原子催化剂为例，掺杂到CoN4第二配位层（Co1-NBC）的硼杂原子增加了催化剂表面的质子亲和力，有利于质子攻击*OOH的前氧，从而促进H2O2的形成。2. 结果，Co1-NBC在酸性下同时实现了显著的2e-ORR活性和选择性，起始电位为0.724 V vs. RHE，H2O2选择性达到94%，超过了大多数已报道的催化剂。3. 此外，Co1-NBC 在流动池中表现出创纪录的 202.7 mg cm-2 h-1 的 H2O2 生产率和 200 mA cm-2 下 60 小时的出色稳定性。这项工作为解决电催化中的活性-选择性权衡提供了新的见解。Shanyong Chen, Tao Luo, Jingyu Wang, Jiaqi Xiang, Xiaoqing Li, Chao Ma, Cheng-wei Kao, Ting-Shan Chan, Younian Liu, Min Liu, Tuning proton affinity on Co–N–C atomic interface to disentangle activity-selectivity trade-off in acidic oxygen reduction to H2O2Angew. Chem. Int. Ed. 2024, e202418713.https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202418713![]()
