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原文链接：10.1002/adfm.202413878
非晶态聚合物材料兼具高光学透明度、机械柔韧性以及低成本可扩展性和加工潜力，在充满活力的超长有机磷光 (UOP) 领域极具吸引力。然而，开发具有高量子效率 (ФP) 的非晶态聚合物基 UOP 材料仍然是一项艰巨的挑战，因为固有的松散聚合物网络会导致三重态激子的剧烈非辐射跃迁和猝灭过程。
近日，南京工业大学史慧芳团队通过将由不同数量羧基改性的三苯胺单元组成的有机磷光体 (SA、DA 和 TA) 掺杂到聚乙烯醇 (PVA) 基质中，制备了一系列非晶态聚合物基 UOP 材料。这些实验和计算结果表明，所得聚合物薄膜（SA/PVA、DA/PVA 和 TA/PVA）表现出逐渐增强的 UOP，这归因于分子间氢键相互作用的增加，使得孤立发色团和 PVA 基质之间的排斥相互作用逐渐增加，从而减少了通过非辐射跃迁的三线态激子的耗散。值得注意的是，TA/PVA 的最佳 ФP 高达 77.5%，这是已报道的无重原子非晶态聚合物基 UOP 材料中创纪录的 ФP。鉴于明亮的余辉发射和可溶液加工的特性，展示了用于显示和照明的透明、柔性和大面积涂料的前景。这项研究将提供一种设计策略来提高非晶态磷光材料的量子效率，在柔性电子产品中显示出巨大的前景。相关研究成果发表于《Adv. Funct. Mater.》上。
图文解析
图 1. a) 高效非晶态 UOP 材料的示意图。b) 关闭 UV-365 nm 激发后所得聚合物薄膜的持续发射照片。c) 报告的典型非晶态聚合物基 UOP 系统中磷光效率的统计数据，包括基于 PVA、基于聚甲基丙烯酸甲酯 (PMMA) 和基于聚丙烯酰胺 (PAAm) 的 UOP 材料。
图 2. a) SA/PVA、DA/PVA 和 TA/PVA 的归一化稳态（实线）和延迟态（虚线）光致发光 (PL) 光谱，在 320 nm 激发下记录。插图：聚合物薄膜的发射照片，在打开（左）和关闭（右）365 nm 灯时记录。b) 三种聚合物薄膜的发射寿命衰减曲线。𝜏 p 是磷光寿命。c) 三种聚合物薄膜的磷光效率比较。
图 3. a) 77 K 下 10−5 m 的 m-THF 稀溶液中记录的 SA、DA 和 TA 的归一化稳态（实线）和延迟态（黑色虚线）PL 光谱。b) 77 K 下掺杂率为 0.01 wt% 的 PVA 薄膜中记录的 SA/PVA、DA/PVA 和 TA/PVA 的归一化稳态（实线）和延迟态（黑色虚线）PL 光谱。c) 298 K 下 DMSO-d6 中含/不含 PVA 基质的 SA、DA 和 TA 的 1H NMR 光谱。
图 4. a) TA/PVA（1.0 wt.%）的归一化稳态（黑实线）和延迟态（红虚线）PL 光谱。b) TA/PVA 的磷光寿命衰减曲线。c) TA/PVA 薄膜的透射率测量。d) 关闭 UV-365 nm 激发后大面积柔性 TA/PVA 薄膜的持续发射照片。e) 用作陶瓷艺术品透明功能涂层的 TA/PVA 材料的持续发射照片。
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