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原文链接：10.1021/jacs.4c14971
近日，Omar M. Yaghi课题组开发了一种聚乙烯亚胺官能化的共价有机骨架 (COF)，用于从空气中捕获 CO2。它由亚胺连接的 COF（称为 imineCOF-709）结晶而成，然后通过芳香亲核取代进行键氧化和多胺安装。通过傅里叶变换红外光谱、元素分析和固态核磁共振 (ssNMR) 光谱充分表征了键氧化和胺安装的化学性质。吸附等温线和动态突破被用于研究所得吸附剂 (COF-709) 的吸附行为。COF 在干燥条件下的 CO2 容量为 0.48 mmol g −1，在 75% 相对湿度下为 1.24 mmol g −1，均来自 25 °C 下含有 400 ppm CO2 的模拟空气。COF-709 的 CO2 容量和吸附速率与环境中的相对湿度表现出很强的关系，这与 ssNMR 揭示的 CO2 吸附机理一致。用于将聚胺共价安装到 COF 孔中的 C-S 键的化学稳定性可防止其胺损失和水解，从而使 COF-709 具有出色的循环稳定性，这通过在模拟直接空气捕获条件下应用 10 次吸附-解吸循环得到证实，未显示吸收损失。相关研究成果发表于《J. Am. Chem. Soc》上。
图文解析
图 1. (a) COF-709 的合成方案和 (b) 结构；(c) 亚胺-COF-709、酰胺-COF-709 和 COF-709 的堆叠 FT-IR 光谱；(d) 亚胺-COF-709、酰胺-COF-709 和 COF-709 的 19F 自旋回波固态 NMR。a.u.，任意单位。
图 2. 亚胺-COF-709、酰胺 COF-709 和 COF-709 的 (a) PXRD 图案、(b) N2 吸附等温线 (77 K) 和 (c) 单组分 CO2 等温线 (25 °C) 以及 (d) 25 °C 下 COF-709 的单组分 H2O 等温线。图 (c) 中的插图显示了 COF-709 的 CO2 吸附等温线的放大视图，突出显示了在环境 CO2 压力 (0.4 mbar) 下的吸收。a.u.，任意单位；P/P0，相对氮压；P0 = 1 atm；STP，标准温度和压力；P/Psat，相对水蒸气压。
图 3. (a) CO2 动态突破曲线和 (b) COF-709 在 25°C 时 400 ppm CO2 和 0、10、25、50 和 75% RH 条件下计算出的 CO2 吸收量。(c) 在 25°C 时潮湿模拟空气（400 ppm CO2 和 75% RH）下的 CO2 吸收量，由 10 次温度振荡循环突破测量得出，平均工作容量为 1.23 mmol g −1（虚线）。
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