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原文链接：10.1039/D4PY01181C
对于依赖于跨空间电荷转移（TSCT）的热激活延迟荧光（TADF）材料来说，实现高效的电荷转移仍然是一个重大挑战。
近日，南方科技大学宋桥团队成功地将一种以非排他性电荷转移为特征的新型供体-受体对应用于基于TSCT的TADF聚合物。他们提出了一种超分子策略，通过调节供体-受体对的空间排列来优化电荷转移。随着这些对的有序性增加，单体的局部发射逐渐猝灭，最终产生纯橙色发射。光物理研究表明，改善的空间有序性加速了逆系间窜越过程，从而提高了TADF发射的辐射跃迁速率并实现了高效的TSCT。该研究为设计TSCT-TADF材料提供了一种可行的方法。所得具有有序配置的超分子体系表现出优异的能量和电荷转移性能，表明其在光电器件、生物成像、光动力治疗等领域具有潜在的应用价值。相关研究成果发表于《Polym. Chem》上。
图文解析
图1 (a) 通过共价和超分子聚合构建的不同有序度的TSCT-TADF 材料的卡通图；(b) 基于环状肽的 TSCT 供体/受体缀合物的化学结构。
图2 (a)在甲苯中Ac单体、NAI单体、Ac和NAI的等摩尔混合物、共价连接的Ac-NAI和基于TSCT的聚合物p(Ac-co-NAI)的归一化PL光谱；(b)p(Ac-co-NAI)的二维激发-发射轮廓图；(c)具有不同供体/受体比率的p(Ac-co-NAI)共聚物的归一化PL光谱；(d)不同溶剂中p(Ac-co-NAI)的归一化PL光谱，显示TADF峰的溶剂化变色效应；(e)在环境和脱气甲苯中p(Ac-co-NAI)的PL寿命衰减曲线和稳态PL光谱（插图）；(f) p(Ac-co-NAI)的温度相关发射光谱。
图3 (a)具有不同受体取代的TSCT-TADF聚合物的紫外-可见吸收光谱；(b)具有不同受体取代的TSCT-TADF聚合物的归一化PL光谱（插图：紫外光下的照片显示不同受体取代后的发射偏移）；(c)具有不同受体取代的TSCT-TADF聚合物的PL寿命衰减曲线；(d)TSCT中涉及的能量转移过程的说明。
图4 (a) p(Ac-co-NAI) 薄膜的 PL 激发和发射光谱（插图：紫外灯下 p(Ac-co-NAI) 薄膜的照片）；(b) 有/无环肽基超分子支架的 TSCT-TADF 聚合物的紫外-可见光吸收光谱；(c) 具有不同 D/A 排列的 TSCT-TADF 体系的归一化 PL 光谱；(d) THF/水混合溶剂中 Supra [Ac-NAI]-II 的水分数依赖性 PL 光谱（插图：紫外灯下随着 fw 增加的 THF/水混合溶剂中 Supra [Ac-NAI]-II 的照片）；(e) 具有不同 D/A 排列的 TSCT-TADF 物质的 CIE 1931 图（插图：紫外灯下不同 TSCT-TADF 体系的照片）；(f) 具有不同 D/A 排列的 TSCT-TADF 体系的 PL 寿命衰减曲线。
图5 (a) Supra [Ac-NAI]-II/ABDA混合物在连续光照（350nm）下的紫外可见吸收光谱；(b)通过记录400nm处ABDA的吸光度监测Supra [Ac-NAI]-II及其构建单元的1O2生成效率；(c) Supra [Ac-NAI]-II和CP-Cy5.5的归一化紫外可见吸收光谱（实线）和荧光光谱（虚线）；(d)与不同摩尔比的CP-Cy5.5共组装的Supra [Ac-NAI]-II的荧光光谱；(e)不同CP-Cy5.5摩尔比下的能量转移效率（ΦET）；(f)基于Supra [Ac-NAI]-II的多通道光功能系统示意图。
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