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原文链接:10.1002/anie.202420218
共价有机框架(COFs)是过氧化氢(H2O2)光合作用最有希望的候选材料之一,但由于光生电荷分离不充分,获得高性能 COFs 仍然是一项艰巨的挑战。
图文解析
图1. (a)COF-DH-H和COF-DH-Eth的合成路线;基于AA滑移堆积模型的(b)COF-DH-H和(c)COF-DH-Eth的实验、模拟和Pawley精炼PXRD;(d)COF-DH-H和COF-DH-Eth的13C ssNMR光谱;(e)COF-DH-H的TEM图像和(f)HRTEM晶格条纹;(g)COF-DH-Eth的TEM图像和(h)HR-TEM晶格条纹;插图:TEM逆傅里叶变换;(i)COF-DH-H和COF-DH-Eth的能带结构图。
图 2. (a) COF-DH-H 和 (b) COF-DH-Eth 的 (i) 振幅和 (ii) 相位的 PFM 图像。(a iii) COF-DH-H 和 (b iii) COF-DH-Eth 的相位滞后回线和振幅蝶形回线。(c) 压电纳米发电机示意图;PENG 测试的 (d) COF-DH-H 和 (e) COF-DH-Eth 的正向和反向开路电压(插图:局部放大的电压曲线)。
图 3. (a) COF-DH-H 和 COF-DH-Eth 的光催化和压电光催化活性比较;(b) COF-DH-Eth 与最近报道的光催化剂和压电光催化剂在 H2O2 生成方面的性能比较;(c) 经过一小时的超声波、光催化和压电光催化处理后,COF-TAPB-PD、COF-DH-H 和 COF-DH-Eth 产生的 H2O2 浓度;(d) 一小时内在不同条件下 COF-DH-Eth 产生的 H2O2 的相对量:对照、10% 甲醇、对苯醌(0.1 mM)和 KBrO3(0.1 mM); (e)COF-DH-Eth光催化体系的原位DRIFTs光谱与光照时间的关系(灰线和黄线分别代表基线和用水蒸气/氧气处理30分钟的平衡体系);(f)不同条件下COF-DH-Eth中形成的•OHDMPO复合物的EPR光谱检测;(g)香豆素荧光法结合H2 18O同位素标记实验示意图;(h)以H2O和H2 18O为底物,香豆素与•OH自由基反应的质谱分析。
图4. (a) COF-DH-H;(b) COF-DH-Eth的激发态电子结构(突出显示电子-空穴分布,蓝色代表空穴,黄色代表电子);COFCOF-DH-Eth的(c) C 1s和(d) N1s的ISI-XPS光谱;(e) COF-DH-H;(f) COF-DH-Eth的TD-PL光谱(插图:通过阿伦尼乌斯方程拟合的PL强度与温度之间的关系)。
图5. (a) O2 的三种可能的吸附位点;(b) O2 在COF-DH-H和COF-DHEth不同位点上的吸附能;(c) O2分子吸附在COF-DH-H和COF-DH-Eth(位点C)上的电荷差;(d) COFDH-H和COF-DH-Eth上富电子苯环(位点C)上O2还原为H2O2的自由能图。
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