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文 章 信 息
界面诱导位错调控d带中心助力氧还原
第一作者：罗娟
通讯作者：刘美欢*，谭鹏飞*，潘军*
单位：中南大学
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研 究 背 景
质子交换膜燃料电池 (PEMFC) 因其对环境影响小且能量密度高而被认为是向可持续能源转型最有前途的储能技术之一。然而，其广泛的工业应用受到阴极氧还原反应 (ORR) 缓慢的动力学限制。铂（Pt）基催化剂因其在酸性环境中的卓越耐受性，仍然是商业应用中的首选。然而大量研究表明，Pt与含氧中间体之间的强结合导致了解吸过程的高能垒，这一问题亟待优化。此外，d带中心作为与催化性能相关的表面电子结构描述符，揭示了d带中心位移与吸附能之间的普遍关系。通过调节Pt原子的d带电子结构，可以增强Pt的内在催化活性，并优化其与含氧中间体的相互作用。因此，调整Pt原子的d波段电子结构对于改善ORR动力学至关重要。
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文 章 简 介
近日，中南大学潘军、谭鹏飞、刘美欢等人，在国际知名期刊Advanced Functional Materials上发表题为“Manipulating d-band Center by Interface-Induced Dislocation in Pt@PtCu Nanowires Boosting Oxygen Reduction”的观点文章。该观点文章通过巧妙的配体交换机制，将束状的Pt纳米线分离为极细的单链结构，从而暴露更多的表面原子活性位点。然后将 PtCu 合金纳米粒子沉积在单链Pt纳米线上（Pt@PtCu NWs），构建丰富的活性界面，引起局部晶格畸变和位错，进一步调节了电子特性，优化了 ORR 过程中含氧中间体的吸附。
图1. Pt@PtCu NWs的合成示意图及相关TEM图像。
图2. Pt@PtCu NWs的球差矫正TEM图像及GPA应变分布图。
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本 文 要 点
要点一：纳米线结构
纳米线的一维结构具有高比表面积，有利于快速电子和质量转移，从而增强催化活性。此外，纳米线的各向异性促进了 Pt 和碳载体之间的多点接触。这种紧密的相互作用有助于防止纳米粒子在催化过程中常见的迁移、聚集和奥斯特瓦尔德熟化，从而提高耐久性并减少碳腐蚀。
要点二：配体交换分离束状纳米线
DMF 和 KOH 的结合会形成二甲胺，二甲胺会定向附着在还原的 Pt 纳米结构上，从而引导纳米线的形成。同时，这些纳米线自组装成束，以降低系统的总表面能。这种束状结构导致内部 Pt 原子的利用率不理想。因此，采用配体交换机制来获得分离良好的超薄纳米线。链长较长（约 2 纳米）的油胺作为间隔物，取代链长较短（0.3019 纳米）的二甲胺，增加了纳米线之间的间距，从而提高了活性位点的可及性并有利于对催化位点的后续修饰。
要点三：界面诱导位错
在分散的Pt纳米线上原位生长 PtCu 合金纳米颗粒，以获得富含杂化界面的 PtCu 改性 Pt纳米线。界面通过阻碍位错滑移，促进位错的局部聚集或集中，进而引起表面晶格应变，使d带中心发生偏移，改变O2还原中间体的结合能，最终降低总反应势垒。更重要的是，缺陷产生的高能表面结构更能抵抗催化过程中的表面重组，从而获得优异的稳定性。
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文 章 链 接
Manipulating d-band Center by Interface-Induced Dislocation in Pt@PtCu Nanowires Boosting Oxygen Reduction
https://doi.org/10.1002/adfm.202422533
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通 讯 作 者 简 介
潘军教授简介：自然科学博士、中南大学粉末冶金研究院研究员、“升华学者”特聘教授、博士生导师。湖南省科技创新领军人才，湖南省杰出青年基金获得者，入选教育部“新世纪优秀人才支持计划”，湖南省青年骨干教师，首批湖湘青年科技创新创业平台培养对象。研究领域为纳米能源材料的设计与可控合成，及在光催化、电催化、燃料电池、环境净化等方面的应用。主持国家自然科学基金（3项）、湖南省杰出青年基金、云南省市一体化重大科技专项计划等近20个科研项目。至今已在Nature Catalysis, Nature Communications, Advanced Materials, Applied Catalysis B: Environmental, Advanced Functional Materials, Nano Letters等国际权威期刊发表SCI论文近160篇，其中1篇获中国化学会优秀论文奖，ESI高被引论文9篇，封面文章3篇；他引5100余次，H因子46；申请国家发明专利14项，授权12项；以第一完成人获湖南省自然科学奖二等奖1项。
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