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文 章 信 息
泥裂电极设计跨越硅-硫电池的容量阈值
第一作者：谢昭天、张文涛
通讯作者：彭乐乐*，康飞宇*
单位：清华大学
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研 究 背 景
锂硫（Li-S）电池因其高理论能量密度而引起了广泛关注，这得益于锂和硫的内在特性。然而，Li-S电池在实际应用中，特别是在需要长周期寿命的情况下，受到了锂负极的限制。锂负极容易快速生长枝晶，导致容量严重衰减并带来安全隐患。这种问题在大电流和高负载还有薄锂片等实际应用场景下会表现得更加突出。一种有前景的解决方案是用硅替代锂，组装硅-硫电池（Si-S）。硅与锂具有许多相似的优点，如高容量（4200 mAh/g）和低电压（0.2~0.4 V）。同时，硅的引入可能可以通过减少锂离子在表面的积累来抑制锂枝晶的形成，从而根本性地解决锂枝晶导致的循环性和安全性问题。
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文 章 简 介
近日，来自清华大学的康飞宇教授和彭乐乐副教授，在国际知名期刊Energy Storage Materials上发表题为“Crossing the capacity threshold in Si-S batteries through mud-crack electrodes”的文章。本文首次提出了硅硫（Si-S）电池体系中的容量阈值概念，揭示了硅负极动力学在全电池容量发挥中的关键作用。在此基础上，研究进一步引入了一种具有高锂离子扩散能力的“泥裂”结构负极，成功突破了硅硫电池体系的容量阈值，并组装了高载量的硅硫全电池。
图1.Si-S电池中的容量阈值示意图
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本 文 要 点
要点一：硅-硫电池体系的容量阈值概念
全电池容量的限制因素可能是硅负极在充电至约0.43V时的极低锂离子扩散系数。因此，当电压超过0.43 V时，增加硫负载量或降低NP比（NP比）均无法充分发挥锂化硅负极的潜在容量。这种在低电流密度下出现的异常极化现象，被定义为硅硫（Si-S）电池中的“容量阈值”效应。
要点二：具有高扩散能力的泥裂电极结构
文章巧妙运用了干浆料涂覆过后开裂的电极结构，制备了一种有高扩散能力的硅负极。
要点三：泥裂电极以跨越硅-硫电池容量
将泥裂负极和硫正极匹配，该工作实现了全电池的容量阈值跨越，并组装了高负载的硅-硫全电池。
要点四：软包电池的组装和验证
文章进一步组装了软包电池，以验证硫硅电池的可行性。实验室阶段的锂硫电池，大多需要较高的NP比和较厚的锂片，以保证电池的稳定性。然而，这种策略会极大地牺牲电池的能量密度，无法应用于实际。锂硫软包电池需要使用薄锂带以保证能量密度的发挥。在相同的正负极质量下，文章对比了软包锂硫电池和硫硅电池的循环稳定性，突出了硅-硫电池的在软包电池测试条件下的循环稳定性。
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文 章 链 接
https://doi.org/10.1016/j.ensm.2025.104046
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通 讯 作 者 简 介
彭乐乐副教授简介：清华大学国际深圳研究生院副教授、博士生导师。长期致力于二维能源材料的可控合成与结构工程及其在高比能高功率储能二次电池的应用。在Nat. Catal., Chem. Soc. Rev., Nat. Commun., Nat. Rev. Sci., JACS, Adv. Mater., Adv. Energy Mater.等期刊发表一作/通讯论文21篇，H因子50，总引用数16000余次。曾获国家海外高层次人才、国家优秀自费留学生奖、科睿唯安高被引学者(2019，2020，2021、2022、2023、2024)、深圳市海外高层次人才等荣誉和奖励。已获授权专利3项，其中包括1项第一完成人的美国专利。曾担任 Nano Research Energy期刊的青年编委，Nature Communications、 Nano Letters、ACSNano及Wiley等诸多期刊审稿人。
康飞宇教授简介：清华大学深圳国际研究生院教授、博士生导师。入选“广东特支计划”和深圳市杰出人才，2018-2024年连续入选科睿唯安“全球高被引科学家”，以第一完成人获国家技术发明二等奖、教育部自然科学一等奖、广东省自然科学一等奖和中国建材学会技术发明一等奖，并获深圳市长奖和广东省丁颖科技奖。作为材料科学与技术专家，在储能用碳材料和先进电池方面取得系统性创新成果。2012年发现并阐明了锌离子可逆电化学反应机制，建立了多价离子存储理论(Angew. Chem. Int. Ed., 2012, 51, 933), 有力地推进了水系二次电池的产业化进程。作为首席科学家主持了国家重大科学研究计划项目和多项国家自然科学基金重点项目、科技部863项目和科技攻关计划。迄今以通讯和第一作者发表SCI论文400余篇，他引81512余次，60篇曾入选ESI高被引论文，H因子147，合著中英文著作8部，授权发明专利160件(包括美日韩专利12件), 31件实现技术转移和应用。
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